梯度-微介质阻挡放电催化等离子体反应研究

在等离子体化学的研究中,利用非平衡等离子体技术实现常规条件下难以进行的化学反应是其热点之一，该过程中较低的能量效率和较差的选择性是其应用的主要障碍。为促进等离子体化学工业的进步，迫切需要解决这两大难题。本研究采用梯度-微反应器，同时在反应器内壁涂敷催化剂，在较低的电压下形成非平衡微等离子体，利用多极共振探针、静电探针、质谱、发射光谱等技术手段对等离子体参数及反应性粒子随电子温度和密度的变化进行实验研究和模拟计算。以甲烷转化合成乙烯和甲醇分解制氢为探针反应，依据其不同反应的特点，实现对等离子体中的电子温度和电子密度分布的有效调控，利用等离子体和催化剂协同效应，达到提高反应过程的能量效率和产品选择性的目的，进而提出通过电场梯度和微反应器结构的优化来调节电子温度和电子密度分布，达到选择反应性粒子的可行途径。为甲烷转化合成乙烯和甲醇分解制氢奠定坚实的基础，也为等离子体化学贡献有价值的信息。

为解决非平衡等离子体过程中能量效率和较差的选择性难题，本研究采用梯度-微反应器，结合催化剂，以甲烷转化合成低碳烃、甲醇分解制氢和二氧化碳分解为探针反应。依据其不同反应的特点，利用梯度、微等离子体和催化剂协同效应，对其工艺过程、电子温度和电子密度分布、反应机理等进行研究，通过电场梯度、微反应器结构和催化剂的优化来调节反应过程。CH4转化率提高到40.1%，低碳不饱和烯烃的选择性达到36%。在自由基反应机理的基础上，建立了不同CH4浓度下，介质阻挡微等离子体转化CH4的动力学模型。此动力学模型可对一定输入能量下的CH4转化率和产物分布进行预测。低浓度时CH4转化率与输入能量呈指数函数关系，而高浓度时CH4转化率与输入能量成线性关系。甲醇水蒸气重整研究结果表明，在梯度微等离子催化反应器中甲醇的转化率可达96.2%，主要产物从H2和CO变化到H2和CO2，并分析了其机理。在微等离子反应器内填充合适的介质材料，二氧化碳的转化率达到41.9 %，并提出了其分解机理。为甲烷转化、甲醇分解制氢和温室气体处理奠定坚实的基础。