介质阻挡放电引发催化剂表面吸附物种化学反应的研究

等离子体和催化剂"一段法"结合体系中等离子体和催化剂相互作用机制的研究是当前国际上最具挑战性的课题之一。本项目拟以自制介质阻挡放电原位红外石英反应池和流动床式介质阻挡放电反应器，结合各种催化剂表征技术，利用原位红外、吸附、程序升温脱附及氧化，和发射光谱诊断等方法，结合放电前后催化剂表面吸附物种状态，活性相分散及形貌和中心金属离子价态变化等，系统研究催化剂表面结构和活性组分载量等对等离子体放电的影响，研究等离子体放电参数、放电持续时间和放电温度等对催化剂表面吸附物种的作用。阐明催化剂引入放电空间对等离子体放电的影响及放电气体中激发态活性物种的变化，揭示等离子体和催化剂相互作用机制。为等离子体和催化剂相互作用中催化剂的设计和等离子体放电参数的调控提供实验依据，为等离子体和催化剂结合体系应用到新领域提供理论基础，力争在研究等离子体和催化剂相互作用机制方面取得国际领先水平。

将催化剂引入等离子体放电空间脱除及生成NOx，放电结束后，研究了催化剂表面吸附NOx的量，及脱附前后活性金属的价态，催化剂比表面积，吸附物种种类等。对NO有分解活性的催化剂，有更强的吸附氮氧化物能力。在催化剂显示活性的温度下，吸附氮氧化物的量最大。500oC以上放电，吸附量可忽略。研究了催化剂填充的介质阻挡放电反应器的电学特性及脱除NOx的能耗。随放电系统温度的增加，介质阻挡放电的微放电通道数和输入到反应器中的放电功率皆逐渐增加。在较高温度（>450℃），放电的不均匀程度有所增加，催化剂的电学性质有所改变。减小反应器内径，填充相对少量催化剂，控制合适的放电温度可减少能耗。研究了在催化剂颗粒表面进行乙炔介质阻挡放电产生的物种稳定催化剂表面的活性组分。控制放电温度，时间，气体流量，炔烃浓度等放电参数。在催化剂表面的活性位上可覆盖几个纳米无定型碳层或碳氢层，降低放电气体气压至0.5kPa以下，覆盖碳层均匀性可得到改善。炔烃放电可将部分高价金属离子还原为低价。将催化剂加热到200-400oC，可缩短乙炔放电形成碳层时间。研究了等离子体修饰不同种类催化剂表面所引起的一些性质改变。改性后应寻找合适的反应来展示其特殊的性能。