降膜催化介质阻挡放电（FCDBD）等离子体去除ICM机制研究

与大多数高级氧化水处理技术相比，低温等离子体技术不需要借助任何外加化学试剂，只通过消耗电能产生种类和数量丰富的带电和不带电的活性粒子。介质阻挡放电产生的低温等离子体由于在气体放电空间有电介质阻挡，得到的等离子体更均匀稳定。本项目将结合催化剂原位利用介质阻挡放电低温等离子体活性粒子，实现利用占总能量28%左右的紫外光，以提高能量利用效率。并且利用降膜反应器精确控制待处理液的水力停留时间，同时通过控制液膜厚度提高气液传质效率。该降膜催化介质阻挡放电等离子体（FCDBD）水处理技术将以极具化学和生物反应惰性的碘显影剂(ICM)为目标污染物，明确水质基质条件、电源脉冲频率、气源、催化剂、液膜厚度及活性粒子传质效率对ICM去除的影响，探明该技术的能量利用效率，阐明ICM的降解途径及机理。研究结果对低温等离子体在微污染水源水的预处理及城市污水处理厂深度净化领域的应用具有重要的理论和技术指导意义。

本项目执行期间研究了三种不同的低温催化等离子体反应器：雾化等离子体反应器、双介质阻挡放电反应器、降膜催化低温等离子体反应器对难降解有机污染物的去除效能和机理。研究发现放电间隙3mm，放电电压100V-0.96A条件下处理1h，雾化等离子体反应器对碘普罗胺的去除效果最好，但只有13.4%，原因为雾化产生需要较大水量，从而降低了该工艺的等离子体能量密度（能量密度只有2.4×102J/L）。所以虽然理论上雾化工艺可以强化等离子体活性粒子与污染物质的气液传质效率，但在低能量密度条件下难以产生高效去除效果。能量密度过高或过低都会影响碘普罗胺的去除，最佳能量密度条件为1.5E05J/L。高能量密度条件下污染物质去除率降低的原因是NOx的生成，实验通过对NOx的检测和溶液pH的变化证明了这一推论。降膜催化低温等离子体反应器对活性艳红X-3B的去除率随着输入功率、进水流速的增大而增大；气体流速、电导率、初始pH、对活性艳红X-3B染料的降解率影响甚微，酸性条件下比碱性条件下的降解率略高。SO42-、Cl-的存在对活性艳红X-3B降解率的影响并不大；低浓度的CO32-可以促进活性艳红X-3B的降解，高浓度的CO32-则对活性艳红X-3B的降解有抑制作用；H2O2的加入对活性艳红X-3B的降解有催化作用，其最佳投加量为4mmol/L。对双介质阻挡放电等离子体反应器的研究表明，输入电压50V、电流1.08A的条件下，碘普罗胺在10分钟内全部去除。在不同能量密度条件下溶液的可生化性有了大幅度提高，B/C由0.022 提高到0.29-0.34。这表明，经过DBD处理，碘普罗胺的分子发生了大分子到小分子的变化。虽然碘普罗胺能够发生脱碘及一些羰基等基团的取代反应，芳香环还是很难通过氧化过程被打开。而碳、碘的巨大电负性差异使得C-I键的极性较强，C-I的电子对容易产生I-，这就使得C-I键十分活跃易于发生反应。 DBD对碘普罗胺的降解符合1级反应动力学规律，这与一些文献报道的结果相同。一级反应动力学常数与能量密度有关。当NOx的生成被很好地控制后，能量密度为1.5 J/L 到1.8 J/L时反应速率常数较大。通过对三种反应器的比较研究，最终选择双介质阻挡放电反应器作为低温催化等离子体的试验装置。