宽禁带半导体纳米材料中自旋弛豫和光学相干操纵研究

Spin dynamics in semiconductors and semicondctor nanostructures has attracted more and more attention in recent years because it determines the spin relaxation time and the spin transport length. The wide band gap semiconductor nanostructrues are the most potential candidates in spintronic devices and quantum computation in ultraviolet region due to the long spin relaxation time. In this project, spin dynamics in wide band gap semiconductor nanostructures will be studied by the femtosecond resolved circularly polarized pump probe spectroscopy and the Faraday/Kerr rotation technique. The excitation photon energy will be tuned to the resonance with the lowest exciton (1Sh1Se) energy of the semiconductor nanostructrues in all experiments. Temperature, carrier density, external field and particle size dependence of the spin relaxation time at the first exciton peak will be obtained. In addition, the relaxation mechanisms will be discussed according to the experimental data obtained in this project and simulated by Green function method where all interactions with electron spin are taken into account. Transient spectral dependence of the photoinduced magento-optical effect will be systematically investigated by the Faraday/Kerr rotation technique. The optical manipulation of spin coherence in the wide band gap semicondutor nanosstructrues will be carried out by using the third control laser pulse. The mechanism origin of the photoinduced magento-optical effect will be exploited. The results obtained in this project will not only enrich the semconductor spintronics, but also it will be the basis of the spintronic devices and quantum computation in ultraviolet region.

自旋弛豫过程决定着自旋弛豫寿命和自旋输运距离,是半导体自旋电子学研究的核心课题。宽禁带半导体纳米材料具有较长的自旋弛豫时间，是短波波段制备自旋电子器件的首选材料。本项目根据光学取向原理注入自旋极化电子，利用基于超短激光脉冲的时间分辨技术，研究宽禁带纳米材料中第一激子峰波段共振激发时的自旋动力学过程。利用圆偏振抽运探测光谱研究材料的自旋弛豫过程，探索材料的种类、尺寸、表面等内部因素和激发载流子浓度、温度、外场等外部因素对自旋弛豫寿命的影响；利用法拉第/克尔旋光技术研究材料的瞬态磁光响应光谱的动态演化，探索宽禁带半导体中光诱导磁光响应的性质和物理机制，并对自旋相干电子进行全光控制；利用格林函数方法，考虑所有自旋相互作用，模拟宽禁带半导体中自旋弛豫机制。项目的研究结果不仅可以丰富自旋电子学的实验数据,而且为紫外波段自旋电子器件的设计和制作提供有力的支持。

随着集成度和运行速度的不断提高，以荷电性为基础的传统电子器件的局限性越来越明显，利用自旋特性替代或结合荷电性为基础的自旋电子器件成为新一代电子器件，因此自旋电子学也成为近几年国际研究热点。本项目以传统半导体CdSe量子点和 “新材料”钙钛矿APbX3薄膜以及量子点为研究对象，利用超快激光光谱研究了材料的磁光效应和自旋动力学过程；利用第一性原理计算了芴基有机分子的双光子吸收和光限幅特性。主要研究成果包括：（1）利用时间分辨法拉第旋转光谱研究了不同尺寸的CdSe量子点的椭偏率、自旋退相寿命和g因子。结果表明椭偏率光谱包括一个几皮秒的空穴弛豫过程和一个几百皮秒的拉莫尔进动过程，拟合椭偏率光谱得到拉莫尔进动频率和自旋退相寿命。自旋退相寿命随着外加磁场的增加而缩短，主要退相机制为载流子的非均匀展宽。而g因子随着量子点尺寸的减小而增加，这是由量子尺寸效应引起；（2）利用圆偏振抽运探测技术和法拉第旋转技术研究了低温加工的杂化钙钛矿CH3NH3PbI3薄膜（76nm）材料的磁光效应和自旋动力学过程。强自旋轨道耦合效应使得钙钛矿材料的自旋极化成为可能，同时也加速了自旋弛豫过程。研究发现CH3NH3PbI3薄膜材料具有皮秒量级的自旋弛豫寿命，即使在77K的液氮温度，电子和空穴自旋弛豫寿命只有7ps和1ps，比传统半导体材料快的多。但是它却有超大的法拉第旋转角，达到9.6°/μm。根据自旋弛豫寿命与温度的依赖关系，可知EY机制是钙钛矿材料自旋弛豫最关键的机制；（3）钙钛矿APbX3量子点的磁光效应和自旋动力学研究，根据椭偏率光谱符号与抽运光波长之间的关系，我们确定磁光效应来源于自旋轨道耦合引起的能级分裂。最重要的是我们研究了具有不同种类的阳离子和阴离子材料的旋转角和自旋动力学，发现旋转角的大小和自旋弛豫寿命的长短与离子的种类无关，因此这些性质是由Pb元素决定的。CH3NH3PbI3量子点薄膜材料的法拉第旋转角达到58°/μm，远超过CdSe量子点、稀磁半导体和BiFeO3等其它元素的钙钛矿材料，是制备磁光隔离器件和磁光开关的优异材料；（4）另外我们利用FDTD方法理论研究了飞秒/纳秒作用下芴基有机分子非线性吸收和光限幅特性，发现分子的吸收系数与分子末端集团的长度有密切关系。另外，激光脉冲宽度、分子环境等因素对吸收系数也有不可忽视的影响，该类材料是制备光限幅器件的重要候选者。