新型双区APCI源及其快速测定小分子羰基化合物研究

To develop a rapid and efficient analytical technique for monitoring low-molecular carbonyl compounds in environment, this project is supposed to design a novel double-region atmospheric pressure chemical ionization (APCI) source, which is composed of the discharge region and the ionization region. The influence of added reagent molecule on ionization efficiency of low-molecular carbonyl compounds will be investigated to increase the ionization capability of low-molecular carbonyl compounds. The shape of focusing electrode and the flow rate of carrier gas will be optimized to improve the ion transmission efficiency. A determination platform, which combines the double-region ionization source with tandem mass spectrometry (MS/MS), would be established subsequently. A rapid, accurate, real-time, online, and high-sensitive method would be developed based on the above platform. Rapid determination of low-molecular carbonyl compounds in environmental tobacco smoke and vehicle exhaust, and monitoring of low-molecular carbonyl compounds’ change over time could be readily achieved.

为实现对环境中小分子羰基化合物的快速测定，本项目拟设计由放电区和电离区组成的新型双区大气压化学电离源，研究外加试剂分子对小分子羰基化合物电离的影响，以提高离子化效率；同时，对聚焦电极形状以及载气流速进行优化，实现离子的高效传输。将该电离源与串级质谱融合，构建新型双区大气压化学电离质谱检测平台。以此平台为基础，建立小分子羰基化合物快速准确、实时在线的高灵敏检测方法，完成环境烟气和汽车尾气中小分子羰基化合物的快速测定，并探索小分子羰基化合物随时间的变化规律。

原位在线分析一直是分析化学的热点领域之一，常压离子化质谱是实现样品原位在线分析的重要技术。本项目围绕大气压化学电离技术，创新敞开式离子源设计理念，借助聚焦电极实现离子源内放电区和电离区的分离，净化离子化区气体成分；融入样品逆流引入技术思路，实现样品分子和反应离子在电离区逆流相遇，提高分析物分子的离子化效率并降低本底干扰，创制出了新型双区大气压化学电离（DRAPCI）源。改造商品化大气压化学电离（APCI）源样品引入设计，自制连接件实现了DRAPCI源与商品化质谱的有机融合，搭建了DRAPCI-MS分析平台；平台整体稳定性良好，与APCI-MS相比，信噪比提高了2~4倍，检测限降低了2~8倍。借助搭建的平台，针对性建立了小分子羰基化合物的检测方法，这一方法具有背景噪音低，检测限和定量限低，线性范围宽，线性相关系数好和稳定性高等特点，可有效实施小分子羰基化合物的原位实时分析。将建立的方法应用于食品（如橄榄油、牛奶等）、呼出气体、环境烟气、汽车尾气等样品中小分子羰基化合物、碱性化合物等的分析，考察了新型DRAPCI源对不同分析目标物、分析样品、分析场景的适应性，证明新型DRAPCI源在食品、医学、环境等领域具有较大的应用价值。