质量单位千克新定义中单晶硅材料制备同质性精密测量方法

Measuring the Avogadro constant NA is one of the most potential resolutions for kilogram quantum standard redefinition based on single crystal silicon material. In order to ensure the accuracy and stability of the Avogadro constant, it is necessary to measure homogeneity in the same single silicon material. Based on static suspension method, one new measurement principle named quasi-hydrostatic method is raised in this project for density comparison measurement. The dynamic analysis of single silicon material in quasi-hydrostatic state is carried out. By keeping pressure constant and measuring the motion parameters of single silicon material near the equilibrium point, the density difference is determined, which avoids the influence of Joule-Thomson effect, and standard relative uncertainty is 3E-7. Simultaneous measurements of compressibility and thermal expansion coefficients of liquid can be accomplished. Based on the same measurement platform,the mean thickness of oxide layer can be determined based on the density and mass difference before and after polish. The study on the influence of surface to volume ration to density measurement will be carried out, and the ultra micro water content is determined by Karl-Fischer method. The results of this research will benefit Avogadro constant measurement both in theoretic support and application.

通过单晶硅材料测量阿伏加德罗常数是定义质量千克自然基准最有潜力的方法之一。为保证阿伏伽德罗常数测量准确性和稳定性，需要对单晶硅材料中微小密度差异和分布(即同质性)进行精密测量。在固定点静力悬浮测量原理基础上，提出一种新的单晶硅材料临界静力悬浮密度比较测量方法。对临界悬浮状态的单晶硅材料进行动力学研究，通过对静力平衡点附近运动状态分析和测量，在静压力恒定条件下测量出单晶硅材料之间的密度差值，避免了Joule-Thomson效应的影响，标准相对测量不确度3E-7。采用双单晶硅样本实现液体压缩系数和热膨胀系数的一体化测量。通过比较研磨前后单晶硅材料密度差值和质量差值变化，研究单晶硅材料氧化层平均厚度测量方法，以及其时域和空域变化规律；结合Karl-Fisher超微量水分分析方法，研究水分吸收对不同表面体积比单晶硅样本密度差值测量的影响。研究成果对阿伏伽德罗常数精密测量具有重要理论意义和实际价值。

单晶硅材料因其稳定的物理化学性能被选为固体密度基准的加工材料。球体不仅方便加工，体积也便于精确测量，可以通过绝对测量法得到高精度的密度值，因此单晶硅球体成为固体密度基准的主要研究对象。单晶硅材料的高精度密度也是研究阿伏加德罗常数NA的重要部分，使用X射线晶体密度法测量阿伏加德罗常数NA的前提条件是使用的单晶硅材料足够均匀。测量来自同一单晶硅材料的两个单晶硅球体的相对密度差，可以判断该单晶硅材料的均匀性。.本文回顾了国内外固体密度基准计量历史，介绍了单晶硅球体密度的绝对测量法与相对测量法。绝对测量法通过直接测量单晶硅球的体积与质量得到其密度值，这种方法测量精度最高，但是装置复杂，测量周期长，同时受限于测量原理无法对球体以外的形状进行高精度测量。相对测量法在满足高精度量值传递的同时，测量周期相对较短，对任意形状的单晶硅样本都适用。相对测量法主要包括三类方法：静力称重法、磁力称重法和稳态悬浮法。其中基于稳态悬浮法的测量原理精度最高，因此采用该类方法进行系统设计。通过阅读稳态悬浮法相关的文献，设计搭建了一套测量单晶硅球体密度差的系统，并基于该系统提出动态悬浮法测量单晶硅球相对密度差，测量并对比两种方法。.本文重点描述稳态悬浮法的测量原理和基于该方法密度差值测量系统的设计与搭建。稳态悬浮法的原理是通过改变近单晶硅密度液体（DSL-2329）的温度与压强，调节该液体的密度，使得硅球在该液体稳态悬浮。通过公式推导，由两个硅球各自稳态悬浮状态下的压强可以计算出两者相对密度差。动态悬浮法的测量原理是拟合单晶硅球的位移曲线，由临界位置的加速度值计算单晶硅球密度差。整个测量系统主要包括三个子系统：恒温子系统、CCD图像检测子系统、压强控制子系统。恒温子系统负责为整个测量提供稳定温度环境；图像处理子系统对单晶硅球体竖直位置进行检测，判断其是否稳态悬浮；压强控制子系统针对图像子系统反馈的单晶硅球体竖直位置对压强进行调控，在图像处理子系统的配合下完成单晶硅球体的稳态悬浮。恒温子系统可以提供温度波动小于0.08 mK的温度环境，图像处理子系统的检测分辨率为0.043 mm，硅球稳态悬浮时的压强标准偏差小于40Pa。稳态悬浮法的测量结果为8.23×10−6，扩展不确定度为1.9×10−7。动态悬浮法测量结果为7.80×10-6，扩展不确定度为5×10-7。