不同溶解性有机质输入对高砷地下水环境中微生物介导的砷迁移转化的影响

Dissolved organic matter (DOM) and microorganisms can play key roles in the mobilization and release of arsenic from high As aquifers in the Hetao Plain of Inner Mongolia. This project will investigate the influence of different DOM on microbially mediated As release using an integrated approach adopting both hydrogeochemistry and microbial molecular ecology. The research outline is as follows: (1) to investigate the geochemical characteristics of sediment and groundwater samples including As speciation, Fe speciation, DOC and ORP, and to analyze the DOM components of different samples; (2) to investigate the response of microbial community structure and diversity and As functional communities to different DOM components and (3) to explore the release process of As from sediment in the addition of different typical DOM by lab-scale microcosm and column studies. The results will improve our understanding of microbially mediated As release in aquifers.

微生物参与溶解性有机质降解过程对砷在地下水系统中的迁移转化起重要作用。本项目拟选择我国原生高砷地下水典型地区——内蒙古河套平原为研究对象，将微生物分子生态学和水文地球化学方法相结合、原位研究与室内模拟相结合，通过对高砷含水层中的溶解性有机质来源和组分进行解析，分析不同溶解性有机质输入下高砷含水层中微生物群落结构和多样性及其中砷功能微生物（砷还原、砷氧化、砷耐受微生物）的响应，并通过室内微宇宙和柱子实验模拟验证代表性溶解性有机质作用下砷从高砷含水层中迁移释放的动力学过程及其中微生物群落的变化过程，结合高砷含水层中砷、铁、TOC等水文地球化学特征，深入探讨高砷地下水环境中不同溶解性有机质对微生物介导下砷的迁移转化的影响。

地质成因的高砷地下水是一个全球性的热点环境问题。溶解性有机质（DOM）在控制砷在含水层中迁移释放的生物地球化学过程中起关键作用。原位含水层中DOM的组分十分复杂，已有研究缺乏对高砷地下水的DOM组分及不同DOM介导的砷的微生物转化和微生物群落响应的探究。本项目以我国典型原生高砷地下水分布区内蒙古河套盆地为研究区，解析了高砷地下水DOM的组成特征及其在砷迁移释放中的潜在作用，并通过微宇宙实验模拟验证了不同类型DOM作用下砷从高砷沉积物释放的动力学过程及其中的微生物群落响应。取得的主要认识：①高砷沉积物/地下水水化特征与TOC/DOC相关性。垂向高砷沉积物（30m）中TOC含量出现两个峰值（7m和16m），与砷的含量相关性不大，位于砷含量峰值的上方（深度较浅）。浅层和深层高砷地下水水化特征显著不同，浅层地下水表现出砷浓度与DOC、pH、CH4和HCO3-正相关，指示出浅层地下水砷迁移与DOC关系更为密切。②高砷地下水DOM组分及其在砷释放中的可能作用。三维荧光光谱分析法显示，DOM组分中腐殖酸与砷浓度显著正相关，强烈影响着地下水中砷的浓度；深、浅层高砷地下水中DOM的主要来源存在差异，微生物活动在砷浓度高的浅层地下水中作用更强烈。傅里叶变换离子回旋共振质谱分析结果显示，高砷地下水中DOM的微生物氧化更为活跃；高砷地下水中含氮DOM丰度较高，而低砷地下水中含硫DOM丰度较高。③不同类型DOM作用引起的砷释放以及其中微生物群落的响应不同。不同类型DOM均促进了原位沉积物中砷的释放。小分子DOM先促进了异化铁还原菌和硫酸盐还原菌的富集，进而演替为厌氧发酵型细菌Fusibacter和砷酸盐/硫酸盐还原菌，大分子DOM主要促进了硫酸盐呼吸菌和发酵型菌的富集。本项目研究成果不仅丰富了对溶解性有机质组分在高砷地下水转化过程中的研究的认识，还可以为探寻浅层地下水的合理开发利用提供理论依据。