手性介孔材料负载贵金属催化剂的合成及在不对称催化加氢中的性能研究

手性介孔氧化硅具有高比表面积、大孔容、高度有序的螺旋介观结构以及丰富的表面化学，因此必将在手性吸附分离、手性纳米材料的合成以及手性催化等方面展现出巨大的应用潜力。本项目拟采用后合成方法，在手性介孔氧化硅孔道内嫁接有机官能团，然后与贵金属离子配位、还原，从而在螺旋孔道内负载贵金属纳米簇。探究贵金属纳米簇在螺旋孔道内的分布、形貌及颗粒大小对芳香酮不对称加氢催化活性的影响，并且深入研究手性孔道对催化产物的手性诱导效应；同时，在手性孔道内嫁接一系列不同的手性配体，与Ru、Rh、Ir的配合物形成负载型配合物催化剂，催化芳香酮的不对称加氢。筛选催化条件，优化得到高催化活性和高光学选择性的多相贵金属催化剂，研究手性配体、金属配合物、催化剂载体三者之间的协同作用；深入研究催化剂的结构同催化性能之间的关系，探索在手性螺旋孔道内不对称催化加氢的反应机制，为手性介孔材料在多相不对称催化反应上的应用提供实验依据。

贵金属纳米粒子由于其具有独特的光学、电学、磁性和催化性能一直是研究的热点。然而裸露的纳米粒子具有高的表面能和活性，因而容易产生聚集而失去活性，因而负载型的贵金属催化剂的研究变得有意义。本课题采用树状分子修饰的介孔氧化硅、磁性核壳材料以及瓜环大环分子为载体，合成了一系列贵金属和多酸催化剂，并对其催化性能进行了深入的研究。