高效脱除水中重金属离子的垂直取向介孔膜的合成与性能研究

It is a new potential way for the treatment of drinking water containing low concentration of heavy metal ions, using vertically oriented mesoporous films with ordered openning mesochannels modified by functional groups to adsorb the ions in water.On the basis of the synthesis of silica nanotubes with mesopores perforating the wall, here we focus on the synthesis of vertically oriented mesoporous films of SBA-15 on the substrate of porous ceramic and silicon plate. The self-assemble process of SBA-15 precursor on the substrate surface and the regulation of the mesochannel will be studied. Vertically oriented mesoporous films can be prepared by carfully controlling the amount of the SBA-15 precursor on per unit area surface of the substrate, and the thickness of the vertical mesoporous SiO2 film can be regulated by the growth of the mesopore along the initial orientation. Modified with mercapto and amino-containing groups,the prepared vertically oriented mesoporous film can be used as an efficient absortive materials for heavy metal ions, such as Hg, Cr ions. The effect of the structure of the functional groups and the thickness of the vertical mesoporous film on the adsorption of heavy metals in drinking water will be also investigated.The completion of this project will help people reveal the law of the self-assemble of SBA-15 precursor sol on the substrate surface, which make the regulation of the orientation of mesopores on the substrate surface possible. And this will provide a new method for the treatment of the pollution in water.

利用介孔孔道排列整体有序、孔道贯通、表面经过官能团修饰的垂直取向介孔膜高效脱除水中的重金属离子是饮用水重金属污染治理中极具发展潜力的新途径。本项目在合成介孔孔道垂直穿透管壁的SiO2纳米管的基础上，分别以硅片、多孔陶瓷片为基质，设计合成SBA-15垂直取向介孔膜；研究SBA-15前驱体溶胶在基质表面的自组装过程并揭示其调控机制；通过控制基质表面单位面积上SBA-15前驱体溶胶的量，制备SBA-15垂直取向介孔薄膜；利用介孔孔道的初始定向作用，使介孔孔道外延生长，调控垂直取向介孔膜的厚度。利用含巯基、氨基官能团的化合物修饰多孔陶瓷片表面的垂直取向介孔膜；研究官能团结构、垂直取向介孔膜厚度对高效脱除水中Hg, Cr等重金属离子的影响。本项目的完成将揭示SBA-15前驱体溶胶在基质表面自组装的规律，实现对介孔孔道方向的调控,为垂直介孔薄膜器件的应用研究提供基础；为水污染的治理提供新方法。

水是人类社会赖以生存和发展的重要资源。随着社会经济的发展，人类活动对水体的污染越来越严重；脱除废水中的重金属离子与有机物成为亟待解决的课题。.本项目通过乙醇挥发诱导的方法在固体基质表面设计合成了垂直取向介孔膜，研究了前驱体溶胶在固体基质表面的自组装过程并揭示了其调控机制；研究发现，浸润、吸附在固体基质表面溶胶的量，可以决定基质表面介孔孔道的方向。当由溶胶生成的介孔膜厚度小于20nm 时，介孔孔道垂直穿透介孔膜；当介孔膜的厚度大于20 nm后，介孔孔道开始向蠕虫状转变。研究了外延生长法合成垂直取向介孔膜；以体心立方相介孔碳膜为基底诱导合成垂直取向的介孔氧化铝膜时，经过亲水性处理的介孔碳膜更有利于前驱体溶胶的浸润，进而有利于合成介孔孔道有序的垂直取向介孔膜。设计合成了系列含巯基、氨基、磷酸基官能团的功能介孔材料，研究了官能团对脱除水中 Cr等重金属离子的影响；含磷介孔碳脱除水中Cr(Ⅵ)离子时，其吸附过程符合准二级动力学模型，化学吸附为速率控制步骤；热力学符合Langmuir等温吸附模型，吸附过程为吸附剂表面的单层吸附。含磷基团的存在提高了介孔碳对Cr(Ⅵ)离子的饱和吸附量，达到218mg/g。.设计合成了一系列高活性多相芬顿反应催化剂，脱除废水中的有机物；合成的中空微囊结构催化剂，其囊壁由纳米中空沸石团聚而成，催化剂的活性组分被封装在囊壁上的中空沸石空腔内，提高了氧化铁的分散度；该催化剂具有微孔、介孔、大孔三级孔道结构，有利于反应物和产物的扩散。在苯酚降解反应中，与传统浸渍法制备的Fe2O3/Nano-S-1相比，反应活性提高了两个数量级；重复使用5次，苯酚转化率接近100%，催化剂活性不降低。.项目执行期间，在ACS Nano等国外期刊发表SCI论文8篇。研究结果揭示了垂直取向介孔膜在固体基质表面生成的规律，实现了对介孔孔道方向的调控；研究了官能团结构对脱除重金属离子的影响与机理，合成了系列高活性多相芬顿反应催化剂，高效脱除废水中的有机物；为水污染的治理提供了新方法。