载体微结构对金催化剂在CO氧化反应中的活性影响研究

Au催化剂为结构敏感型催化剂。但载体微结构对Au催化活性的影响机制仍存在争论，这可能与已有的报道中没有严格控制载体的微结构有关。本项目提出系统研究载体微结构变化对Au催化CO氧化反应活性的影响。拟通过纳米铸型法、水热合成法分别制备微晶形貌、晶粒尺寸和晶相组成可控的CeO2，Fe2O3，MnO2和Al2O3载体。采用胶体沉积法将粒径均一的Au溶胶颗粒沉积到载体表面，排除其它Au催化剂制备方法所带来的不确定因素影响。通过评价所制Au催化剂的CO氧化反应活性，探讨载体微结构变化与催化活性之间的构效关系；揭示载体微结构参数中影响Au催化活性的关键因素。最后通过理论计算CO在Au催化剂上的吸附性质，对实验中观察到的CO活性变化现象给予初步解释。研究结果将为准确理解载体在Au催化中的作用途径和机制提供科学依据，为进一步设计高活性负载型Au催化剂提供理论基础。

纳米金催化剂具有优异的低温CO氧化性能，载体的种类和微结构对催化剂活性的影响不容忽视。本项目研究了载体微结构变化对Au催化CO氧化反应活性的影响。分别采用纳米铸型法、水热合成法组装制备了微晶形貌、晶粒尺寸和晶相组成可控的CeO2，Fe2O3，MnO2和Al2O3载体，通过胶体沉积法、沉积沉淀法将Au纳米颗粒负载到载体表面，并评价了所合成Au催化剂的CO氧化反应活性，此外，结合多种表征手段深入探讨载体微结构变化与催化活性之间的构效关系。H2-TPR、O2-TPD和XRD等测试表明，具有一定微晶结构的金属氧化物、复合氧化物材料及催化剂预处理气氛能够有效增强Au纳米颗粒与载体之间的相互作用，有助于反应物气体分子在Au催化剂表面吸附并发生化学反应，从而使得所合成的负载型Au催化剂表现出良好的低温CO氧化催化活性和稳定性。在此基础上通过理论计算从分子角度研究Au纳米颗粒在载体表面的状态，以及CO在Au催化剂上的吸附性质，从而对实验中观察到的特殊催化现象给予解释。该研究结果将为准确理解载体在Au催化中的作用途径和机制提供科学依据，为进一步设计高活性负载型Au催化剂提供重要的理论基础。目前，本项目的预定研究内容已顺利完成，总共发表SCI论文7篇，申请专利1项，部分相关研究成果正在整理待发表阶段。