非均质性条件下纳米颗粒物在地下含水介质的运移和分布的研究

The escalating production and consumption of engineered nanomaterials may lead to their increased release into groundwater. Therefore, the transport and fate of nanoparticles in subsurface environments has caused great concern in the world, and the influence of physical heterogeneity of the subsurface on transport and fate of nanoparticles in porous media is essential. But the research of domestic and foreign in this field is limited. In this research, nanoscale zero valent iron and typical nano metal oxide are chose as tested compounds and studied the fate and transport in heterogeneous porous media and the corresponding numerical simulation. Combining the indoor and field experiments with numerical modelling, the objectives of the present study are to clarify the synergistic effect and mechanism of heterogeneous porous media and other environmental factor (various solution chemistry conditions and velocity of flow) on the transport and fate of nanoparticles in porous media, and study the corresponding numerical model. The research has important theoretical significance and practical value to accurately predict of transport and distribution of nanoparticles in subsurface environments, and assess the environmental risk and ecological safety of nanomaterials.

进入地下环境的纳米颗粒物的运移和分布已引起世界范围的重点关注。野外实际含水介质复杂的非均质性使纳米颗粒物在其间的运移行为更为复杂。而国内外目前在此方面的研究还属于空白。本项目以纳米零价铁及典型纳米金属氧化物为对象，开展其在非均质条件下的运移行为及其数值模拟研究，通过室内外实验和数值模拟手段，阐明含水介质的非均质性变化以及与其它环境因素（水化学和流速）的协同作用对纳米颗粒物运移行为的影响机理和影响程度，以及相应条件下纳米颗粒物运移行为的数值模型和数值模拟方法。研究成果可为准确预测纳米颗粒物在地下环境的运移和分布提供科学依据，为准确评估纳米材料的环境风险和生态安全提供理论指导和科学依据，具有重大的理论意义和实际意义。

进入地下环境的纳米颗粒物的运移和分布已引起世界范围的重点关注。野外实际含水介质复杂的非均质性使纳米颗粒物在其间的运移行为更为复杂。本项目以纳米二氧化铈、二氧化钛和氧化石墨烯为对象，通过室内实验、野外lysimeter实验以及数值模拟等手段，系统研究介质的非均质性变化以及与其它环境因素的协同作用对纳米颗粒物运移行为的影响机理和影响程度。研究成果如下：（1）纳米颗粒的稳定性受其自身性质及水化学条件的影响。溶液离子强度升高或pH降低，纳米颗粒的稳定性下降；溶解性有机质的存在能够增强纳米颗粒的稳定性。（2）介质物理因素（粒径、非均质性、饱和度）和地下水化学因素协同控制纳米颗粒物在多孔介质中运移。介质的物理非均质性所导致的优先流控制了纳米颗粒物的运移，且随着溶液离子强度的升高，优势流对纳米颗粒物的运移的主导作用更为显著。饱和条件下，粗砂区域由于具有较高的渗透性而成为优势通道，其优势流主导了纳米颗粒物的运移；非饱和条件下，细砂区域由于较高的含水率而成为优势通道，控制纳米颗粒物的运移。纳米颗粒在多孔介质中的运移同时受地下水化学条件影响。溶液腐植酸的存在及pH增加，纳米颗粒物在多孔介质中的迁移能力增强；溶液离子强度增大，其迁移能力减弱。XDLVO理论诠释了水化学因素对运移行为的影响。（3）建立预测纳米颗粒物在非均质介质运移行为的双区模型，模型拟合结果和上述实验结果很好地吻合。（4）野外lysimeter研究表明，外源纳米TiO2的加入，对其纵向运移没有产生显著影响；纳米CeO2的加入对Ce元素的纵向运移产生明显影响，有可能危及地下水安全。（5）纳米氧化石墨烯GO由于较大的吸附能力和移动性， 能够作为重金属及抗生素类污染物的载体，促进其在介质中的运移，增加环境风险。研究成果推进了对纳米颗粒物在地下水系统中运移的认识，为综合评估及预测纳米颗粒的环境风险和生态安全提供理论指导和科学依据。