渤海钚（Pu）同位素的来源及其示踪应用研究

Application of Pu isotopes for tracing ocean process is one of hot topics in marine environment science research field. This study focuses on the current research status of the Bohai Sea with lacking of investigation of Pu isotopes, the serious deterioration of the environment, poor water purification capacity and unknown water exchange cycle. With the cut-off point of using Pu isotopes as tracers, we will carry out field investigation sampling in the Bohai Sea to study the spatial and temporal distribution characteristics of Pu isotopes and 137Cs in seawater, suspended solids and bottom sediments of the Bohai Sea by using gamma spectrometry, radiochemical separation combined with inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), as well as to identify the source term of Pu isotopes and their transport route and evaluate the influence of Pu from Pacific Proving Grounds (PPG) on the Bohai Sea, and further to estimate the seawater exchange cycle between the Bohai Sea and the Yellow Sea.This study will improve the research of Pu isotopes in the China Seas and supply supplementary data for the construction of the circulation model of Pu isotopes in the China Seas and their marginal sea areas; and the research results will provide theoretical reference and scientific evidence for evaluation of the water purification capacity of the Bohai Sea and its pollution control, as well as basic data for the evaluation of environmental impact of Hongyanhe nuclear power plant in the future.

Pu同位素在海洋过程研究中的示踪应用是当前海洋环境科学领域的研究热点。本项目针对我国渤海海域缺少Pu同位素相关研究、且其环境恶化严重、海水自净能力差、海水交换周期不明等研究现状，以运用Pu同位素作为示踪元素为切入点，在渤海开展野外调查与取样，采用γ谱仪、放射化学分离与电感耦合等离子体质谱技术（ICP-MS）相结合的测定方法，研究Pu同位素与137Cs在渤海海水、悬浮物及海底沉积物中的时空分布特征，并借助端元混合模型，结合渤海洋流特征，分析讨论渤海Pu的来源、迁移途径及美国太平洋马绍尔群岛核试验场地（PPG）来源的Pu对渤海的影响，进而估算渤海与黄海的海水交换周期，不仅为完善中国海域Pu同位素研究和构建一个完整的钚同位素在中国领海及其邻近海域循环的模型补充数据，也为评价渤海海水自净能力及其污染治理提供理论参考和科学依据，同时还为东北红沿河核电站运营后地区核环境的监测和评估提供基础数据。

本项目是应用放射性同位素来示踪渤海海洋过程的系统研究，揭示了Pu同位素与137Cs在渤海海水及沉积物中的时空分布特征，通过240Pu/239Pu原子比值示踪了渤海Pu同位素的来源、迁移途径及PPG来源Pu对渤海的影响，进而估算了渤海与黄海海水交换周期。研究获得如下结果：（1）渤海海峡海水样中239+240Pu的比活度显著低于辽东湾沿岸海水中239+240Pu的比活度，造成这一结果的原因可能有两方面：辽东湾相对于渤海海峡入海河流更多，河流输入的Pu成为海水样品中Pu的一部分；此外，渤海海峡的Pu同位素可能受到了山东沿岸流及黄海暖流等洋流运动的冲淡影响。然而，辽东湾表层海水样中的137Cs比活度与渤海海峡表层海水样中的137Cs比活度无显著差别，这表明在海水中239+240Pu和137Cs具有不同的地球化学行为。（2）辽东湾表层海水及沉积物样品中240Pu/239Pu原子比值与全球大气沉降值相一致，表明全球大气沉降是辽东湾Pu的主要来源。而渤海海峡表层海水样的240Pu/239Pu原子比值明显高于全球沉降值，其可能受到了PPG来源Pu的影响，通过端元混合模型计算得到PPG来源Pu的贡献率约为34%。但北黄海沉积物中的Pu主要来源为全球大气沉降，并未受到PPG直接沉降或随洋流输入的Pu的影响。因此，PPG来源的Pu经北赤道暖流、黑潮的传输可能进一步经由黄海暖流的作用影响渤海海峡海域，但目前尚未影响到辽东湾海域。（3）在渤海海域中，受PPG影响的海水目前没有输送到辽东湾，这表明自1950s以来渤海与黄海的海水可能还未完全交换过，这在一定程度上指示了黄渤海的海水交换的时间可能超过60年。本项研究的开展有利于推动同位素示踪技术在我国海洋环境中的应用与发展，完善了中国海域Pu同位素数据信息，同时为渤海评价海水自净能力提供理论参考和科学依据，这对渤海环境的治理和污染控制具有重要的意义。