应用Pu同位素示踪法研究土壤侵蚀

Compared with Cs-137, plutonium isotopes in environment, which originate from the same source, have a longer half-life (24,110 years for Pu-239 and 6561 years for Pu-240), and are more easily to get adsorbed by soil particles. With the development of measuring technology, the technologies of inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) and accelerator mass spectrometry (AMS) are readily available for application, thus making the determination of Pu isotopes more efficient and more sensitive. Consequently, Pu isotopes can be used as ideal replacements of Cs-137 as tracer in the study on soil erosion, which has been confirmed by some foreign research groups. The Cs-137 method is still mainly adopted in soil erosion study while the Pu isotopes have never been involved in this filed. As a preliminary attempt in applying the Pu isotopes to trace soil erosion, this project intends to select Liaodong Bay as study area, measure activities of Pu isotopes in collected soil samples by using alpha spectrometry and ICP-MS, then determine the background value of Pu isotopes in soils and concentrations of Pu isotopes in soil profiles with different land use patterns, and finally, the erosion rates of different land use patterns will be calculated by soil erosion models, which can provide scientific basis for soil erosion control in the study area.

环境中的Pu同位素与Cs-137来源相同，但半衰期更长，且更容易被土壤中的细颗粒物质吸附。随着电感耦合等离子体质谱技术（ICP-MS）以及加速器质谱技术（AMS）的发展及应用,Pu同位素的测量更高效、灵敏。因而Pu同位素成为可以替代Cs-137进行土壤侵蚀示踪研究的理想元素，这一点已被国外一些课题组的研究证实。但国内关于土壤侵蚀示踪研究尚未涉及应用Pu同位素法。本项目作为在国内应用Pu同位素示踪研究土壤侵蚀的初步尝试，拟选定已有一定研究基础的辽东湾沿岸为研究区域，使用α能谱仪和电感耦合等离子体质谱技术（ICP-MS)测量该区域土壤样品中Pu同位素的活度，确定该区域土壤中Pu同位素的背景值及不同土地利用类型土壤剖面中Pu同位素的含量，建立土壤侵蚀模型，测算不同土地利用类型土壤的侵蚀速率，为该区域土壤侵蚀治理提供科学依据。

本项目作为在国内应用Pu同位素示踪法研究土壤侵蚀的初步尝试，系统研究了辽东湾沿岸土壤中钚同位素的来源、钚同位素在不同类型表层土壤中的空间分布、剖面土壤中的深度分布及迁移扩散行为，并通过比较239+240Pu法和137Cs法估算土壤侵蚀速率的结果，深入探讨了239+240Pu作为土壤侵蚀示踪元素的可行性。研究获得如下结果：（1）采用AG 1-×4阴离子交换色谱与萃取色谱相结合的方法分离纯化土壤中的钚同位素准确可靠；（2）辽东湾沿岸土壤中240Pu/239Pu原子比值（0.178~0.201）及239+240Pu/137Cs放射性活度比值（~0.045，衰变校正至2009年9月1日）均与全球大气沉降值相一致，研究区土壤中钚同位素来源于全球大气沉降，与137Cs同源；（3）表层土壤（0~5 cm）中239+240Pu比活度变化在0.023~0.938 mBq/g之间，土地利用方式及人类活动影响是造成不同类型表层土壤中239+240Pu活度浓度差异的主要原因；（4）239+240Pu比活度在非耕地土壤剖面中均随土壤深度增加呈指数下降方式分布，在耕地剖面中则较均匀分布于耕作层30 cm或20 cm以内，与137Cs比活度在土壤中具有相似的空间和深度分布特征，它们都主要以和土壤颗粒物细组分牢固结合的形式存在，逐级浸取法实验结果表明钚在土壤中主要与有机质、黏土矿物及铁锰氧化物结合，在剖面土壤中的迁移能力很弱，有机质是影响钚同位素在深层土壤中吸附和迁移行为的重要因素；（5）研究区土壤中239+240Pu和137Cs的背景值分别为88.4 Bq/m2和1688 Bq/m2，统计检验结果表明采用239+240Pu法和137Cs法估算的研究区土壤侵蚀速率结果无显著差异，证明了239+240Pu与137Cs具有相同的土壤侵蚀示踪功能。本项研究的开展对于推动土壤侵蚀核素示踪技术的发展、拓宽土壤侵蚀核素示踪研究领域的范围、巩固我国学者在同位素示踪领域的学术地位具有重要的科学意义。同时研究的数据结果有利于完善我国钚同位素数据信息，还为后续研究土壤中239+240Pu和137Cs的迁移行为、红沿河核电站核安全评估及其他可能的核污染评估提供了比活度及240Pu/239Pu原子比值等基准数据。