非均相介质水滑石纳米片化学发光行为及其在环境激素分析中的应用研究

水滑石带有结构正电荷且具有较大的内比表面积和孔体积，容易接受客体分子，而与水滑石相比，水滑石纳米片具有在厚度上大幅减小、比表面积增大、表面能提高、活性位点增多，表面电荷密度增大、溶液均一稳定和吸附能力强等优点。本项目拟开展非均相介质水滑石纳米片胶体诱导液相化学发光反应的系统深入研究，探讨水滑石纳米片对化学发光反应的影响机理和规律，考察环境激素富集在水滑石纳米片上后对其化学发光行为的影响，开辟环境激素新的富集和高灵敏度检测技术。此项工作将把非均相介质微环境对环境激素的浓缩和增溶作用、对化学发光的增敏作用以及水滑石纳米片对环境激素的富集作用三者有机结合起来，丰富了人们对水滑石微尺度性质的认识，开辟了水滑石在化学发光研究的新领域，对水滑石和化学发光的基础理论研究具有重要意义。本课题的实施将成为环境化学、分析化学和无机化学学科交叉的成功例子。

本项目执行期间，主要完成工作如下：（1）研究发现，碳酸根水滑石在化学发光反应过程中可以起到固定化鲁米诺试剂、催化剂以及缓冲溶液的作用，在弱酸性(pH=5.8)环境下即可引发鲁米诺化学发光反应。此生物传感器在测定葡萄糖过程中表现出优良的稳定性、再现性以及高选择性，这项工作成功打破了鲁米诺化学发光与酶活性之间pH值不兼容的瓶颈。（2）经过一系列的实验，发现镁铝碳酸根水滑石催化过氧亚酸（ONOOH）化学发光反应。同时，抗坏血酸可以与ONOO-反应抑制此化学发光反应。基于这些发现，我们建立了一个快速、灵敏、高选择性测定抗坏血酸的化学发光方法。该方法已成功地应用于测定商业液体果汁中抗坏血酸含量。（3）用十二烷基苯环酸钠（SDBS）修饰水滑石，经研究发现修饰过的水滑石可以催化IO4-H2O2化学发光反应，并进一步深入研究了其催化机理。（4）十二烷基苯磺酸钠插层的水滑石（DBS-LDHs）层间的十二烷基苯磺酸阴离子可以增强类芬顿反应（Co(II) + H2O2 + OH）的微弱化学发光，并深入探讨了其反应机理。(5) 本项实验中所用的量子点-水滑石（QD−LDH）纳米材料是由痕量的CdTe量子点高度有序的排列在十二烷基苯磺酸钠胶束间形成的。实验发现，这种QD−LDH可使luminol−H2O2体系化学发光增敏显著。本实验研究了其化学发光增敏原因，并将其应用到实际样品雪中H2O2的检测。