C2N富碳纳米探针制备及其在胰腺癌早期诊断中的应用

The manipulation of the composition and structures of signal-conversion materials is one of the most important factors to study their interaction with biomolecules for the construction of biosensors. Due to their unique bonding manner and geometric structures, carbon materials have exhibited promising applications in analytical chemistry. In this project, a new C2N based nanoprobe would be designed and prepared, along with electronic structure modulation, with the purpose to manipulate the electrochemiluminescence (ECL) emission ranging from UV- to red-light region. Further, by coupling two universal instruments, the individual ECL emission of multiple C2N nanoprobes by simultaneous measurement is supposed to be well separated. The micro/nanostructure of C2N nanoprobe and its surface properties will be engineered for a precise assembling in biosensor construction. Moreover, the signal transaction mechanism among the nanoprobe, the recognizing unit and the biomarkers will also be explored to build multiple pancreatic cancer biomarkers sensor in a single interface and develop the corresponding diagnosis models. It is highly anticipated that this project would pave the wide screen of pancreatic cancer biomarkers and open a new vista to develop new analytical methods of high performances.

信号转导材料的组成和结构调控是研究其与生物分子相互作用并应用于生命分析的重要基础。碳材料因其独特的成键方式和几何结构在分析领域具有广阔的应用前景。本项目拟提出设计和合成新型C2N富碳纳米探针材料，通过对其电子能带结构进行调控，实现其电化学发光波长从紫外光到红光的有效优化，并结合仪器联用技术将同时采集的多种C2N富碳纳米探针电化学发光波长信号进行有效分离。考察C2N富碳纳米探针微纳几何结构、表面性质调控对与生物分子间相互作用的影响和精确有序组装。探索纳米探针、识别功能生物分子和靶标分子间的转导机制，利用多种发光性质的C2N富碳纳米探针在单一传感界面上可分辨的生物传感电化学发光信号转换，发展针对多种胰腺癌靶标生物分子的多指标联合检测，建立多指标联用的胰腺癌诊断模型，从而推进胰腺癌早期诊断的大范围筛查，为生命分析科学的发展提供新思路。

本项目围绕如何实现多种胰腺癌靶标分子的快速和低成本联合检测，提出通过发展多色氮化碳ECL发光体实现多组分传感。根据研究计划项目设计了不同前驱体小分子通过热聚合反应制备氮化碳体相材料，采用物理剥离和化学剪裁等方法对其微纳结构和电子能带结构进行调控，发现C2N及其衍生物的发光均为缺陷态发光；进一步合成了不同掺杂和几何尺寸的氮化碳ECL发光体，实现了其电化学发光波长可分辨，探索了靶标识别分子和多种氮化碳纳米探针的组装方法，利用氮化碳纳米探针的带隙发光特性发展了新传感策略，实现了多元氮化碳纳米探针电化学发光同时检测多种胰腺癌靶标分子技术；受C2N和其他五元环或/和六元环为核心组装方式的-C-N-共轭结构的启示，突破主流氮化碳材料六元环拓扑结构的局限性，预测和合成了五元环氮化碳，并发展了针对不透明生物样品实时、动态、定量的光电传感应用；探索了多机制信号转导调控新策略及其动力学进一步优化传感性能，发展了多机制信号转导调控方法，研究了氮化碳纳米探针与靶标分子间的电化学发光信号转导过程和关键动力学步骤，进一步提高多种靶标分子联合检测的灵敏度、可靠性和检测范围等性能指标。此外，项目还发现了氮化碳可能的新型信号转导方式，如力学、类酶催化转换等，为进一步探索与生物、药物小分子的相互作用和传感新应用提供了理论和实验研究。该项研究将为推进氮化碳新型半导体材料在光电生物传感领域的应用提供新思路和新技术。同时，对于可持续发展、学科交叉和提高我国在光电新材料科学领域中的自主创新能力具有十分重要的意义。