硅-氢区域选择加成反应超微孔催化剂构建及反应机理研究

The highly efficient heterogeneous catalyst for hydrosilylation will be assembled based on special physical and chemical properties of supermicroporous molecular sieves. The synthesis route of supermicropore SiO2 is Propose through silane constracted reaction. Active metal precursor in namopore will be coated and uniformly dispersed orderly by coordination of heteroatom on organosilane and selective affinity on metalled salt by solvent micelle vesicles inside. The particular catlysis of nano active particle will be studied in nanopore confinement microenvironment. The process and mechanism in regio and stereoselective hydrosilylation will be investigated in heterogeneous catalysis of supermicropore molecular sieves. The related theory and technology will be created in environmentally friendly and highly efficient heterogeneous hydrosilylation catalyst area. so it will have important theoretical value and broad application prospects.

项目基于超微孔分子筛特殊的物化性能，构建高效的硅氢加成多相催化剂。提出通过硅烷缩合反应控制思路合成超微孔SiO2分子筛，采用有机硅烷杂原子基团的配位作用和溶剂体系胶束囊泡内部对金属盐的选择性亲和进行纳米孔内活性金属前驱物的包覆和均匀有序分散，研究纳米孔道内限域微环境的纳米活性粒子的特殊催化行为，探索硅氢加成反应在超微孔分子筛多相催化体系中的空间选择加成过程与机理，为创制环境友好型高效硅氢加成多相催化剂提供相关理论和技术，所以本项目具有重要的理论价值和广阔的应用前景。

基于超微孔分子筛特殊的物化性能，构建高效的硅氢加成多相催化剂。提出通过硅烷缩合反应控制思路合成超微孔二氧化硅分子筛，采用有机硅烷杂原子基团的配位作用和溶剂体系胶束囊泡内部对金属盐的选择性亲和进行纳米孔内活性金属前驱物的包覆和均匀有序分散，研究纳米孔道内限域微环境的纳米活性粒子的特殊催化行为，探索硅氢加成反应在超微孔分子筛多相催化体系中的空间选择性加成过程与机理。经研究，已成功合成了多种新型高效、绿色环保的多相催化剂，可以实现重复使用，节约成本。Pt/CS-SiO2催化剂在最优工艺条件下转化率达94%，重复使用7次后，转化率和选择性均在90%以上；Pt-Al/MCM-41催化剂在最优工艺条件下转化率达94.1%，重复使用6次后活性无明显失活；Pt/硅藻土催化剂在最优工艺条件下转化率90%，重复使用4次后，辛烯的转化率仍达88%；Pt/MIL-101-791催化剂在最优工艺条件下转化率达94%，重复使用5次后仍保持较高的催化活性。经硅氢加成反应所合成的有机硅表面活性剂，具有低表面张力，良好的渗透能力、铺展能力、润湿能力，且在中性环境下能够长期稳定存在。将其作为农用助剂，可以大大减少农药的损失和使用量，对环境保护和农作物农药残留量均有重要意义。