U与Th元素氢化物的高压相与超导电性的理论研究

Superconducting materials have always been a hot research topic in condensed matter physics, and researchers have been devoted to the design and synthesis of new superconducting materials, the understanding of superconducting mechanism and the exploration of superconductors with higher transition temperature. Up to now, the highest known Tc is 203K for HxS, and the recent theoretical research predicted that actinide hydrides, such as UH8 and ThH10, have the Tc close to room temperature. In addition, uranium and thorium hydrides also have important applications in the nuclear fuel preparation industry. However, the precise nature of actinide hydride superconducting phases, such as the structural characteristics, electronic properties, magnetic characteristics, electronic correlation effects and superconducting mechanism, are still mysterious. The study is still at a preliminary stage..Here, taking uranium and thorium hydrides as examples, the high pressure phase structure, electronic, magnetic and superconducting properties of these two different systems are studied using density functional theory and density functional perturbation theory, with the influence of the spin-orbit coupling, electron correlation effects, and pressure effect. In our project, the superconducting transition temperature is calculated and the superconducting mechanism is discussed, looking forward to find higher superconducting transition temperature materials. Our research is helpful for achieving a better understanding of the superconducting behavior in actinide hydride and provides a route to obtain higher temperature superconductors. Furthermore, our research also plays an guiding role for nuclear industrial applications.

寻找具有高超导转变温度的材料一直是凝聚态物理研究中的重要问题，其中高压富氢材料已成为该类研究的热点，目前已知的最高Tc为HxS的203K，而近来的理论研究预测锕系元素氢化物UH8和ThH10也给出了接近室温的超导转变温度Tc。另外，U和Th的氢化物在核燃料制备工业上也具有重要应用。然而，锕系元素氢化物高压下多样的相结构尚未明确，其超导机制的研究尚处于初步阶段。. 本项目拟以U和Th元素氢化物为例，采用密度泛函方法和密度泛函微扰理论研究这两种不同体系的自旋轨道耦合、电子关联效应以及压力条件对体系的相结构、磁性和电子结构等物性的影响，计算超导转变温度并揭示超导机制，从而寻找更高超导转变温度的材料。本课题的研究为此类富氢材料的实验研究提供重要的理论依据，为高温超导材料的进一步探索提供参考，且对工业上的应用具有重要的指导作用。

超导在能源、信息和军事等行业都具有广泛的应用前景，而寻找具有更高超导转变温度的材料以及探寻超导机理则一直是凝聚态物理中颇具挑战的关键问题。本项目主要研究了高压条件下锕系元素氢化物的高压相结构、电子性质、声子振动和超导电性等物性。.针对U元素的氢化物体系，我们预测了UH8、UH9和UH17三种新的铀氢化合物，铀原子对费米面处的态密度起主要作用，f电子态主要分布在费米面以上，每个铀原子大概转移1到1.5个电子给周围的氢原子，且大部分的转移电荷随压强和氢元素含量的增加而增加。这一电荷转移机制有益于潜在超导的实现，且对其它锕系元素氢化物的研究具有指导意义,同时也发现电子关联效应对体系电子性质的影响不大。.除此之外，根据笼状氢化物的研究进展，我们也对笼状铀氢化合物体系进行了系统研究。我们预测了UH6、UH9和UH10三种笼状氢化铀结构，这三种结构都是热力学稳定的，且都呈金属性，而H原子在费米面处的态密度、电声耦合常数以及超导转变温度Tc均随着压强升高而增大，说明压力是促进此类体系超导的有利条件，其中，400GPa下的UH10的Tc达到了81.1K，我们的研究结果在此类f电子体系的高温超导研究中具有重要意义。.此外，结合目前国内外的最新研究进展，我们也对研究内容作了适当扩展，主要是研究了高压下fcc相金属氢的结构稳定性和非谐效应。我们得到了氢的同位素氕、氘和氚的fcc相在非零温下的声子谱，发现零温下3.6TPa为热力学稳定的临界压强点，而有限温度下(100K)临界压强点降到2.8TPa，非简谐效应显著改变了体系的结构稳定性和声子振动性质。.我们的研究对锕系元素氢化物和富氢材料超导体超导机制的理解以及高温超导材料的探索具有重要的理论意义和指导价值。