用于生物质羧酸水相加氢的界面限域炭载钴催化剂研究

Obtaining high value-added chemical products by efficient conversion of bio-based organic acids plays an important role in the utilization of renewable biomass resources. Aqueous-phase hydrogenation reaction is one of the important ways to convert organic acids. However, most metal hydrogenation catalysts are deactivated by water oxidation and acid attack. This project intends to adopt the strategy of interfacial confinement to construct an appropriate confined microenvironment at the interface between carbon support and cobalt metal, to improve the hydrogenation activity and stability of the catalyst. The aqueous hydrogenation of levulinic acid to γ-valerolactone will be used as a model reaction. The stability mechanism of interfacial confined cobalt catalyst in acidic aqueous solution will be studied, and the structure-activity relationship between interfacial confined structure and catalytic performance will be described. The successful implement of this project will have important theoretical contribution to understand the structure-activity relationship of carbon supported cobalt catalysts and practical contribution to the efficient transformation of biomass molecules in aqueous phase.

生物质羧酸高效转化获取具有高附加值的化工产品，对于生物质资源的利用具有重要意义。水相加氢反应是生物质羧酸转化的重要途径之一，然而绝大多数金属加氢催化剂会由于水的氧化和酸侵蚀而失活。本项目拟采用界面限域的策略，在炭载体和金属钴的界面构建合适的限域微环境，以提高催化剂的生物质羧酸水相加氢活性和稳定性。以乙酰丙酸水相加氢制备γ-戊内酯为模型反应，研究界面限域钴催化剂在酸性水溶液体系中的稳定机制，阐述表界面结构与催化性能之间的构效关系及界面限域催化效应。通过本项目的实施，可以实现高效非贵金属水相加氢催化剂的设计合成，推动生物质水相催化高效转化技术的发展，对认识炭载金属多相催化剂的纳米结构和性能之间的构效关系也具有重要的理论意义。

生物质羧酸高效转化获取具有高附加值的化工产品，对于生物质资源的利用具有重要作用。水相加氢反应是生物质羧酸转化的重要途径之一，然而绝大多数金属加氢催化剂会由于水的氧化和酸侵蚀而失活。本项目采用炭包覆、氮掺杂空心炭限域炭、载体表面改性及热处理等方法，在炭载体和金属钴的界面构建了金属与载体相互作用强的限域微环境，以乙酰丙酸水相加氢制备γ-戊内酯为模型反应，研究了界面限域钴催化剂在酸性水溶液体系中的稳定机制及界面限域催化效应。研究发现，表面炭层的限域、氮掺杂多孔炭空心结构的限域以及表面炭缺陷限域等策略，可以增强金属组分与炭载体的相互作用，显著提高金属钴在水相中的抗氧化能力，减少了金属钴的流失，从而显著提高了其乙酰丙酸水相加氢的活性和稳定性。通过本项目的实施，实现了高活性高稳定性炭载金属生物质羧酸水相加氢催化剂的设计合成，对炭载金属多相催化剂的纳米结构和性能之间的构效关系有了一定的认识。通过本项目的实施，已发表标注论文8篇，申请并授权国家发明专利2项。培养博士毕业生1人，硕士毕业生3人，参加国内学术会议5人次。