新型持久性污染物卤代咔唑在水生食物链中的累积、代谢和传递机制

Polyhalogenated carbazoles (PHCZs) are a newly discovered group of persistent organic pollutants. The accumulation and metabolism of these substances in organisms and the process of their transfer along the food chain/web have been unclear, making it difficult to assess their ecological and environmental risks. For the common detection of PHCZs in sediment, the ecological risk of PHCZs in water environment needs to be clarified urgently. In this project, the accumulation of PHCZs in aquatic organisms is investigated in Tangxun Lake, Wuhan City, and the metabolic pathways of 3-4 typical PHCZs are compared in different trophic levels. Finally, a fugacity-based kinetic model is developed to explore the key factors influencing the transportation of PHCZs through the aquatic food chain/web. The project will provide important information for evaluating the ecological risk and even the human health risk of PHCZs across food chain/web.

卤代咔唑（PHCZs）是新发现的一类具有持久性的有机污染物，其在生物体内的累积、代谢和随食物链传递过程还不明确，难以进行环境生态风险评估。鉴于PHCZs在水环境中普遍检出，其生态风险亟待明确，本课题拟通过调查我国最大的城中湖武汉市汤逊湖中底泥和生物等样品，明确PHCZs在我国典型水环境中的污染水平及水环境生物体内的累积程度；构建湖泊代表性浮游和底栖食物链，通过实验室模拟暴露，查明3-4种典型PHCZs在不同营养级生物体内的代谢过程；以逸度理论为基础构建食物链传递动力学模型，阐明PHCZs在水生食物链中累积和传递的内在规律和机制。该研究为准确评价和有效预测PHCZs随食物链传递的生态风险甚至人体健康风险提供有力的数据支持, 具有重要的实际意义。

针对新兴污染物卤代咔唑（PHCZs）在生物体内累积、代谢和随食物链传递过程不明确，难以进行环境生态风险评估的问题。本研究以环境检出量大和受关注度高的PHCZs（3-氯咔唑、3,6-二氯咔唑、3,6-二溴咔唑和1,3,6-三溴咔唑）为代表，以湖泊典型食物链生物为对象，展开研究。实验中，建立并优化了水体和生物体中PHCZs测定方法。采集汤逊湖区湖泊底泥样、水样、生物样和人类使用的自来水样等样品，分析发现部分采样点中底泥总多卤咔唑（ΣPHCZs）浓度达到35.7 ng/g (dw)，水体中ΣPHCZs浓度达到5.2 ng/L，生物样品中ΣPHCZs最高达93.6 ng/g (lw)，总体上浓度较低。基于采集的生物，构建了湖泊代表性食物链：底泥——霍甫水丝蚯蚓——子陵吻虾虎鱼——鳜鱼。分析和研究自来水中PHCZs，发现含咔唑源水的氯化过程是PHCZs的潜在重要来源。水体暴露实验表明，PHCZs在鱼体的脂肪组织，如肝脏和卵，累积较为明显，部分PHCZs在鱼体中可被转化为脱卤和羟基化产物，肝脏和肠道是其重要的代谢组织。.食物链前级生物喂养高一级生物的层层捕食暴露实验表明，PHCZs，如36-CCZ在底泥、霍甫水丝蚯蚓、子陵吻虾虎鱼、鳜鱼中浓度逐渐升高，表现出随食物链放大趋势，意味着这类物质有通过食物链传递暴露于人体的风险。基于研究获取的生物体累积和代谢数据，结合PHCZs的理化参数和暴露实验中水体环境因子，利用逸度理论基础模型对PHCZs在水生食物链中的传递过程进行模拟。模型假设化合物在生物体内的累积和净化过程符合一级动力学，且在一定时间段内，化合物在生物体内的传输速率不变。对于单个生物体，化合物在生物体中的累积，受到化合物在水体、食物和生物体中的逸度以及生物体对化合物的吸收、排泄、代谢和生长稀释影响。对于整个食物链，高一营养级生物捕食前级生产者或消费者时，伴随着化合物通过捕食关系逐级向上传递。基于以上模型理论和模拟实验数据，构建了PHCZs传递动力学模型，为阐释环境生物体中PHCZs浓度变化的潜在规律和机制提供基础。研究结果为准确评估PHCZs这类新兴污染物的生态以及健康风险提供基础数据支撑，为制定PHCZs防控策略提供科学依据。.