利用在线质谱研究海洋气溶胶理化特性及来源

In recent years, emissions of fine particulate matter have been significantly increased due to active human activities. Through land to sea transport, land emissions has become a major source of particles over marine environment. Marine aerosol is an important component of global aerosol, which exhibits significant impacts on marine productivity, marine ecosystem and global climate change and becomes a research focus in ocean and atmospheric sciences. The current serious air pollution problems make these impacts more complex. This research will combine online and offline methods to 1) extend the spectrum of chemical species identified in marine aerosol and quantify changes of physical and chemical properties during land-to-sea transport, 2) conduct high time resolution source apportionment and reveal formation mechanisms of marine particle episodes, 3) improve accuracy of deposition flux estimate for multiple species in marine aerosol with size-resolved concentration and deposition velocity from model calculation. This study will provide scientific support for better evaluating the influence of land-derived aerosol on marine ecosystem and climate change.

近年来，人为活动导致我国大气细颗粒物排放量剧增，通过陆海传输，成为海洋上气溶胶的重要来源。海洋气溶胶是全球气溶胶的重要组成部分，对海洋生产力、生态系统乃至全球气候变化具有重要影响，是海洋科学与大气科学都极为关注的热点。我国日益严重的大气污染使这种影响更加复杂和严峻。本研究将结合多种在线、离线手段，拟对海洋气溶胶在以下几方面进行研究：1）拓展海洋气溶胶化学组分的识别范围，快速捕捉并定量研究气溶胶由陆地至海洋传输过程中的理化性质变化；2）进行颗粒物的快速来源解析，揭示高浓度颗粒物爆发事件的成因机制；3）结合粒径分级的元素和离子实测浓度信息，利用沉降模型获得不同粒径的沉降速率，提高颗粒物和其中多组分的沉降通量估算的准确性，为更好地评估人为陆源排放气溶胶对海洋生态系统和气候变化的影响提供重要的依据。

随着我国人为源污染物排放量的增加，高浓度的陆地气溶胶经过长距离的传输，改变了我国近海及西北太平洋海域气溶胶的理化特性，并通过气溶胶的干湿沉降效应对于海洋生产力及生态系统产生重要影响。传统的研究方法往往受限于离线采样方式，无法获得高时间分辨率的空间分布特征和来源信息。为研究海洋气溶胶的化学组分和来源的快速变化，提高对沉降通量估算的准确性, 本项目进行了以下研究，并将成果总结如下：（1）首次使用SPAMS和Xact表征了海洋气溶胶颗粒数、金属组分高时间分辨率的空间分布特征，通过SPAMS捕捉了海风和陆风主导的两个断面的气溶胶组分的快速变化特征，表明了陆源传输对近海海洋气溶胶具有较大影响；（2）首次使用SPAMS和Xact对海洋气溶胶及其金属组分进行高时间分辨率的源解析，证实了二次源是中国近海冬季细颗粒物的重要来源，发现渤海气溶胶中的氯离子有陆源燃烧源的贡献，人为源对西北太平洋海洋气溶胶Fe的贡献也不容忽视；（3）通过增加非均相模块，优化了模型对于无机氮沉降通量的评估，建立了中国人为源铁的排放清单，提升了对于中国海洋大气的无机氮和铁沉降通量评估的准确性。该项目完成了计划的目标与任务，采用多种研究手段表征了海洋气溶胶的理化特性、来源及沉降通量，尝试了利用在线监测手段研究海洋气溶胶，为研究海洋气溶胶的快速变化和来源奠定了基础。