北京地区有机气溶胶的吸光特性及其影响因素研究

Organic carbon is one of the major components of atmospheric fine particulate matter (PM2.5). Recently, scientists abroad clearly demonstrated that organic carbon can have significant contribution to light absorption in UV-visible region. This light-absorbing organic carbon in the atmosphere is defined as brown carbon. Considering abundant organic aerosol in China, high percentage of light-absorbing organic carbon in total organic carbon and the fact that major sources of brown carbon including biomass burning and coal combustion are also major contributors to PM2.5 in China, light absorption of brown carbon should be considered in the basic research of aerosol radiative forcing. However, only black carbon is used in current calculation of light absorption for carbonaceous aerosol. Our knowledge of brown carbon in China is almost none. In this study, from the optical and chemical analyses of ambient and source samples from urban and rural sites of Beijing during four seasons, we aim to (1) establish a database of light absorption properties of brown carbon for ambient and source samples, (2) explore the impact of particulate matter sources, functional groups and particle size on light absorption properties of brown carbon, and determine the main sources of brown carbon in Beijing, and (3) for the first time, with the measurement data from this study, quantitatively estimate the contribution of brown carbon to radiative forcing in Beijing areas.

有机碳是细颗粒物PM2.5的重要组成部分。近年来国外研究明确指出大气中的有机碳在紫外-可见光波段对颗粒物吸光有显著贡献，这部分能吸光的有机碳被称为棕色碳。中国有机气溶胶丰度高，吸光有机碳比例高，加上棕色碳的主要源类（如生物质燃烧源、燃煤源）是中国颗粒物的特征源类，因而亟需评估棕色碳的吸光对中国气溶胶辐射强迫的影响。但目前含碳气溶胶的吸光仍只考虑黑碳，国内对棕色碳吸光特性的认识几乎处于空白。本研究拟从大气环境外场观测、污染源采样及实验室分析入手，对北京城、郊四季环境颗粒物样品及污染源样品进行分析，建立北京地区环境与污染源中棕色碳的吸光特性数据库，探索北京地区棕色碳的时空分布规律，剖析来源、官能团及碳骨架结构、粒径等因素对棕色碳吸光特性的影响，确定北京地区棕色碳的主要贡献源类；将拟获取的棕色碳吸光效率等多种数据作为WRF-Chem模式的输入，首次定量评估棕色碳对北京地区辐射强迫的贡献。

棕色碳是目前国际大气环境研究领域的研究热点和重点之一，对气溶胶辐射强迫、人类活动对气候变化影响的准确评估具有重要的意义。中国在棕色碳方面的研究仍属起步阶段，本项目是受国家自然科学基金资助较早的有关棕色碳的面上项目之一。本项目的主要研究目的是通过典型城市环境和典型民用燃烧细颗粒物源样品的吸光测量，探讨源排放有机气溶胶的光吸收特性和典型环境大气棕色碳的吸光特征、影响因素与吸光贡献。通过对北京和国内外其他典型城市大气有机气溶胶吸光特性的对比研究，发现北京市棕色碳的吸光能力强于国内南方城市和欧美等国外城市，且冬季的吸光能力高于其他季节；针对农作物秸秆、木柴和燃煤等典型民用燃烧源的实验室燃烧模拟排放测试，发现燃煤源排放水溶性有机物的吸光能力强于秸秆、木柴等生物质燃烧源产物；结合有机分子示踪物技术、碳同位素技术，指出与国外其他地区不同，除生物质燃烧源外，燃煤源是北京大气棕色碳的重要来源，在气候模式中需同时考虑生物质燃烧源和燃煤源等化石燃烧源的贡献；利用分粒径采样技术，实现了不同粒径大气有机气溶胶的吸光特性分析，提出处于积聚模态的有机气溶胶吸光能力最强；借助简化的吸光贡献评估模型，初步评估了大气棕色碳的吸光贡献，结果表明，冬季棕色碳对近紫外可见光波段（300-400nm）太阳辐射的吸收约为黑碳的50%，而夏季约为25%。该项目完成了计划目标与任务，将为后续气溶胶辐射强迫的准确评估、人为活动对气候变化影响的准确评估提供重要的基础输入数据。