中国生物质燃烧气溶胶的来源及其物理化学机制

Emissions of biomass burning, a major contributing factor to atmospheric pollution and radiative forcing, are poorly quantified in space and time, although they account for a large contribution of the total aerosol loading, especially during peak pollution events. This work will improve our understanding and quantification of both missing and existing but not properly estimated biomass burning aerosol sources impacting China, including both domestic and international sources. The five specific steps will provide insights into the emissions, long-range transport aspect, and underlying physical and chemical mechanisms of the aerosols themselves. The basis of this work starts from analysis of measured concentrations and profiles of aerosols (MODIS) and related trace species (MOPITT and OMI), using a multi-species, multi-platform analytical approach. From here, additional measurements of height profiles and related chemicals are analyzed (CALIOP, MOPITT, and AERONET). These are then used to constrain model results of high resolution models (WRF/LES), in which the fundamental physics associated with the biomass burning aerosol’s vertical distribution (surface heat, buoyancy, convection, and aerosol/radiative effects) are explored. Finally, the newly optimized a priori distributions are used to run various regional (WRF/CHEM) and global models (CAM3/CAM5) at different scales. These final models will look at the impacts of various different physical, chemical, and meteorological schemes including: aerosol moment, mixing state, and aging; spatial resolution; and upwind boundary conditions. The overall result will quantify a first approximation of the actual biomass burning a-priori emissions, in space and time, and an outline into the various factors and uncertainties that contribute to the overall present-day underestimate of these estimations, and hence their impact.

生物质燃烧排放对全球辐射平衡和区域大气污染产生重要影响。但是，迄今仍缺乏对生物质燃烧排放在时间和空间上的量化。本研究通过开展外场观测和利用卫星遥感观测资料（MODIS，CALIOP，MOPITT，和AERONET等），获取气溶胶及痕量气体的质量浓度和垂直廓线，并应用观测结果对高时空分辨率模式WRF/LES改进与生物质燃烧气溶胶有关的烟羽抬升参数化方案。最后将改进的参数化方案耦合到全球模式CAM5和区域数值模式WRF/CHEM中，研究不同高度下的气溶胶动能、混合状态、老化过程及边界层等对生物质燃烧排放的气溶胶长距离输送和大气分布的影响。本研究从排放-微小尺度动态过程-大尺度动态过程-物理化学转化等方面，深入分析和量化生物质燃烧气溶胶的来源及其环境效应。研究结果将有助于进一步了解生物质燃烧气溶胶对中国地区大气环境的影响，量化未被观测到的或没有被准确估算的生物质燃烧来源(本地或者外来)的气溶胶。

生物质燃烧排放是大气污染物的主要来源之一，探究生物质燃烧的排放及其对源区域周边和下游影响的规律和作用机理是气溶胶排放，卫星遥感以及大气物理化学模型等领域的研究热点之一。本研究以中国及其周边地区的生物质燃烧排放为研究对象，以多种卫星遥感数据，地面基站和大气物理化学模型作为研究手段，对长时间序列的气溶胶，痕量气体，降雨，生物质燃烧火点以及再回归分析气象场之间的关系和气溶胶在大气环境中的排放，传输，老化以及物理，化学，光学性质进行了系统的分析和深入的研究。主要的研究内容主要包括以下几点：（1）从生物质燃烧排放的痕量气体之一CO的测量值来重新估算生物质燃烧的时间，空间和垂直分布；（2）基于CO的卫星数据改进区分生物质燃烧排放源和城市排放源的区别；（3）从生物质燃烧排放的痕量气体之一NO2的测量值来建立气候强迫因子与卫星遥感数据的关系，以便使用NO2来捕捉生物质燃烧的极值；（4）在气候强迫因子ENSO期间，对受生物质燃烧源区域影响的海洋大陆上空的气溶胶的垂直特性进行评估；（5）基于已经发现了生物质燃烧和痕量气体的关系，进一步结合使用遥感数据NO2和CO约束气溶胶的高度，气溶胶光学厚度；（6）基于已经发现的生物质燃烧的气溶胶高度和NO2和CO的关系，使用寿命更短的NO2对生物质燃烧的排放清单进行约束，并针对2016年发生在东南亚生物质燃烧事件进行模拟，评估了生物质燃烧气溶胶排放的的传输和扩散效应，以及对中国，东南亚及其周边地区的影响。上述研究结果有助于提高生物质燃烧排放清单的准确性，对于生物质燃烧的气溶胶排放的强度和影响有了新认识，有利于重新评估气溶胶的辐射强迫以及全球气候变化的趋势，对生物质燃烧以及气溶胶研究具有应用价值。