石墨烯基材料的可控制备和场效应晶体管器件的物理化学基础

The synthesis and field-effect transistor of graphene-based materials are important research field at present, which has significant value for fundamental research and wide potentials for applications. This project is aimed at addressing the key existing issues: the rapid synthesis of large area monolayer and bilayer single crystal graphene, the synthesis of graphene with dielectric layer underneath, the direct synthesis of graphene on h-BN, the synthesis of graphene with controlled grain boundaries, the realization of high performance of graphene-based field-effect transistor and the understanding of graphene growth mechanism. The research will develop approaches for the control of graphene growth process, reveal the growth mechanism and enhance the performance of graphene-based field-effect transistor. This project is expected to lead to several original results and drive the development of this research field.

石墨烯基材料制备科学和场效应晶体管器件是当前重要的研究领域，具有重要的科学意义和广阔的应用前景。针对该领域中迫切需要解决的科学问题——如何快速制备大面积高质量单晶单层和双层石墨烯？如何面向特定石墨烯器件制备插层的石墨烯、直接制备叠在h-BN上的石墨烯、制备晶界可控的石墨烯？如何优化各种参数实现高性能石墨烯场效应器件？石墨烯复杂的生长过程中的微观机制是什么？——提出了本申请。研究内容围绕以上这些石墨烯制备和器件中存在的问题展开，发展石墨烯的生长控制方法，深入认识生长机制，提高石墨烯场效应晶体管器件的性能。本项目的目标为取得一些具有自主知识产权的创新性研究成果，推动石墨烯制备和器件领域的发展。

石墨烯基材料具有优异的性质，是近年来国际研究的前沿领域。本项目针对高质量石墨烯基二维材料的可控制备、生长机制以及器件性能优化等问题，取得了如下主要结果：1）采用循环电化学抛光与高温热退火相结合的方法，有效地将商用多晶Cu箔转化为单晶Cu(111)，面积可达4 × 32 cm2。在此基础上，采用“自下而上选择性刻蚀”方法成功制备了大面积纯单层单晶石墨烯（17 cm2），所得实验结果与密度泛函理论计算和相场模型模拟的选择性刻蚀过程吻合较好。太赫兹时域光谱（THz-TDS）技术对石墨烯的电学性质表征表明，所得样品载流子迁移率较高且电学均匀性好，薄膜平均电导率为2.8 mS，大面积平均载流子迁移率为6903 cm2/Vs。2）在单晶石墨烯和h-BN的控制生长方面，通过精确测量和控制反应气氛中微量水蒸气和氧气的含量，大幅度提高了生长的可重复性，在多晶铜上实现了厘米级单晶石墨烯的可控生长，在液态铜表面上制备了大尺寸单层单晶（大于330微米）和其连续h-BN薄膜；开发了等离子体辅助的CVD法低温（500°C）制备h-BN材料的技术，以其为石墨烯场效应晶体管的介电层材料，石墨烯的性能有大幅度提高，其中空穴的迁移率超过10300 cm2/Vs 。3）在石墨烯的生长机制方面，发现了多层石墨烯层层生长差异，建立了“化学门”和受限扩散模型的框架来理解多层石墨烯生长过程。以石墨烯/六方氮化硼（h-BN）平面异质结构的模板外延生长h-BN为研究体系，发现了一系列一维晶界、二维材料平面异质界面等为模板的成核生长新现象，并建立了基于Wulff构造的二维材料在一维和二维模板上的外延生长过程的普遍唯象几何模型。4）在石墨烯应用拓展方面，发现了MOFs生长中石墨烯作为扩散层的作用；制备了有机薄膜/石墨烯的垂直异质结材料；拓展了半导体HfS2、半金属PtTe2、MoN二维材料的制备方法和性质研究。这些工作对于石墨烯基材料的可控制备、生长机制的认识和器件性能提高具有重要的意义。