室温下催化氧化法去除室内甲醛的性能及机理研究

Formaldehyde is a major indoor chemical pollutant and can lead to lung cancer. It is important to remove it from indoor air for protecting occupants' health. The performance of traditional air cleaning technology is usually not satisfactory because of low capacity and secondary pollution problem. Catalytic oxidization method appears has a great potential in terms of both efficiency and lifetime. However, its performance under indoor environmental condition with relative low temperature and low concentration and removal mechanism are not sufficiently studied. This study will comprehensively investigate the performance of catalytic oxidization method for indoor formaldehyde removal. The research will 1) compare the performance of catalysts of different types; 2) test the effect of operation condition, including temperature, relative humidity, and concentration; 3) investigate the removal mechanism at low concentration level and develop a mathematical model for catalyst bed. The research will provide concrete data of catalytic oxidization for indoor formaldehyde control, and identify quantitatively the effect of environmental parameters. The research will be useful for improving indoor environmental quality.

甲醛是一种主要的室内化学污染，对健康极为有害，被世界卫生组织认定为致癌物。因此室内甲醛的去除对于保护居民的健康至关重要。传统的气体净化技术对甲醛的去除能力往往不尽人意。催化氧化法是一种极具潜力的甲醛净化方法，在效率和使用周期上均具有较大优势。然而，对催化剂在室内环境低浓度条件下的甲醛去除性能的研究还不够充分深入；其在室内环境条件下对甲醛的去除机理还不十分明朗。本项目将通过实验研究，理论分析和模型模拟的方法对催化氧化法在室温条件下的甲醛去除进行全面深入的探索，主要研究内容包括：1）不同种类催化剂去除甲醛性能的比较；2）室内环境因素（包括温度，湿度，浓度和速度）对去除性能的影响；3)低浓度下催化剂去除甲醛的机理分析以及数学模型的建立和验证。研究结果将以科学的数据回答催化氧化法应用于室内甲醛控制的可能性问题，明确环境参数对其性能的影响，并通过对其机理及模型的研究指导其在室内环境控制系统中的应用。

甲醛是一种主要的室内化学污染物，去除甲醛对于保护室内人员的健康非常重要。传统吸附技术去除甲醛的效果并不理想，甲醛是小分子气体，很难被吸附。室温热催化技术不需要额外的能量就可以去除甲醛，并有较长的生命周期，具有很大的应用潜力。通常热催化研究在高温、高浓度下进行，在典型室内条件特别是低浓度条件下，其效果和去除机理模型的研究还很不充分。此外，传统热催化动力学模型很少考虑湿度，但湿度在室内甲醛净化领域是非常重要的参数。.本项目主要研究采用金属氧化物催化氧化技术去除室内甲醛的性能和动力学模型。参照ASHRAE145.1标准搭建了催化剂性能测试实验系统，可以对测试系统进行温湿度及气流量的准确控制， 采用乙酰丙酮分光光度法分析甲醛浓度， 进行催化剂的净化效率测试。研究首先通过材料初选确定典型过渡金属氧化物铜锰催化剂（CuO-MnO2）为研究对象。为研究催化反应机理，净化传质过程中催化剂内、外扩散的影响通过使用小粒径催化剂、增加线速度方式消除。分别在25℃、60℃、120℃、180℃四个温度下进行了甲醛进气浓度200-1000ppb和湿度6-98%RH（25℃时）对反应速率的影响实验。25℃工况用以研究典型室温条件催化效果，60~180℃工况用以表征温度影响和反应活化能、吸附平衡常数等参数。为建立反应速率的预测模型，将实验数据分别拟合First order、L-H、E-R、MVK模型。拟合时首先考虑浓度单参数情形，得到拟合模型。然后推导浓度和湿度双参数模型，并进行数据拟合。最后加入温度的影响，得到考虑浓度、湿度、温度三参数的甲醛催化反应速率的预测模型。.本研究有以下发现：1）铜锰催化剂在典型室内条件下的甲醛转化率约为20-30%；2）甲醛转化率随着温度的升高而增大，增至180℃后转化率保持在95%以上；3）甲醛转化率在低温下受进气浓度和湿度的影响显著，25℃工况下典型室内甲醛浓度和湿度范围内转化率变化2~3倍；4）考虑竞争吸附的L-H模型可以最好地描述反应过程；5）开发了考虑浓度、湿度、温度三参数的甲醛催化反应速率的预测模型，预测结果与实验数据吻合良好。这些结论可用于评估热催化空气净化器在典型室内环境下应用的可行性和为设计基于填充层反应器的热催化空气净化器提供参考。