分级多孔室温甲醛吸附催化氧化材料的制备与甲醛分解机理研究

Formaldehyde (HCHO) is a typical indoor pollutant, threatening the human health severely. Thus, the removal of HCHO in indoor air is of significance for improving the human living environment and maintaining human health. In order to overcome the adsorption capacity limitation for adsorption technique, and the short life of the oxidant for catalytic oxidation technique, this project will develop a controllable preparation of metal hydroxide/noble metal composites with an hierarchical porous structure for room-temperature adsorption and catalytic oxidation of HCHO by microemulsion and NaBH4 reduction methods. The composites will not only have a high adsorption capacity for HCHO, but also exhibit a high catalytic oxidation ability for HCHO at ambient temperature. The mechanism of the removal of HCHO on hierarchical porous metal hydroxide/noble metal composites will be proposed based on the results of in-situ FTIR and XPS, and so on. Moreover, the effects of the nature, microstructure, and surface chemical property of the composites on the removal of HCHO will also be investigated. This investigation will not only provide new insights into the mechanism of the HCHO removal, but also into the design and development of novel materials for the HCHO removal at ambient temperature.

甲醛是室内空气中的主要污染物，对人体健康具有严重危害。因此，有效去除甲醛污染，改善室内空气品质已成为改善人们生活环境、保障人类健康的迫切需要。为了克服吸附法存在吸附饱和以及化学氧化法中氧化剂寿命短等缺点，本项目结合吸附法具有富集功能强和室温贵金属催化氧化法能彻底分解甲醛的优点，以含有丰富羟基基团的金属氢氧化物作为甲醛吸附剂和催化剂载体，少量高度分散的贵金属为催化剂，通过微乳-还原法可控制备分级多孔室温甲醛吸附-催化氧化的贵金属/金属氢氧化物复合材料。该材料由于比表面积大和特殊的微观结构，有利于甲醛的吸附及在其内部的扩散，从而提高对甲醛的去除率。结合原位红外光谱和XPS等测试结果深入探究甲醛的吸附-催化氧化机理以及材料微结构和表面化学性质与吸附-催化氧化甲醛性能间的内在关系和规律。本项研究工作将为发展甲醛去除机理提供理论和实验依据，同时也对开发新型室温去除甲醛的复合材料具有重要的指导意义。

甲醛是典型的室内空气污染物之一，严重威胁人们的身体健康。高效去除甲醛污染，净化室内空气已成为保障人类健康、提高人们生活质量的迫切需要。本项研究实现了室温去除甲醛吸附剂或催化剂的可控制备，微观形貌及表面化学性质的调控及材料结构-性能关系的研究。主要研究成果（1）采用微乳法在较低的温度下（50C）成功制备了含有丰富表面羟基的AlOOH化合物，该AlOOH具有优异的室温吸附甲醛性能。证实了表面羟基对吸附剂室温吸附甲醛性能的重要影响（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2014, 6, 2111 – 2117）。（2）首次获得了非还原性AlOOH负载Pt（Pt/AlOOH）室温吸附-催化氧化甲醛气体复合催化剂。探讨了载体表面羟基对复合材料催化性能的影响规律；提出了Pt/AlOOH催化氧化甲醛的可能机理（App. Catal. B, 2015, 163, 306-312，高被引论文）。（3）设计了含有丰富表面羟基且还具有还原性的水合铁载体负载Pt（Pt/Fh）吸附-催化室温氧化甲醛气复合材料；揭示了表面羟基和还原性载体对负载贵金属室温催化氧化甲醛性能的影响。与Pt/TiO2及Pt/Fe3O4相比，所制备的Pt/Fh具有更好的甲醛去除活性（Environ. Sci. Technol. 2015, 49, 6637−6644，高被引论文）。（4）开发了既含有丰富表面羟基又具有还原性的AlOOH/CeO2复合纳米材料负载Pt吸附-催化去除甲醛复合催化剂。该研究进一步阐释了负载贵金属催化剂室温催化氧化甲醛活性与表面羟基和载体性质等有关。探讨了甲醛催化反应的可能反应机理（Applied Catalysis B, 2016, 199, 458–465）。（5）对比了不同制备方法得到的AlOOH负载Au（Au/AlOOH）复合催化剂室温催化氧化甲醛性能，详细探讨了微观形貌和表面化学性质对Au/AlOOH活性的影响规律（Journal of Materials Chemistry A（稿件编号TA-ART-12-2016-010421））。（6）发现了氧化石墨烯能明显增强Pt/Fe2O3纳米片室温催化氧化甲醛活性（该工作在整理中）。本项研究工作可以为完善甲醛催化氧化机理提供理论和实验依据，同时也为新型、高效室温去除甲醛复合材料的开发提供了思路。