超薄层状材料负载低含量钯室温催化氧化去除气态甲醛研究

Formaldehyde is a major indoor air pollutant, and techniques for indoor formaldehyde removal have attracted wide attention in recent years. Catalytic oxidation at room temperature is the most promising approach for formaldehyde removal, and the challenge for its practical application is the design and preparation of low-cost and high-efficiency catalysts. In the proposed project, we plan to synthesize ultrathin two-dimensional materials with controllable thickness (1–5 nm), including layered double hydroxides (LDH) and hexagonal boron nitride (h-BN). In addition, these ultrathin layer-structured materials will be used as support to synthesize supported palladium (Pd) catalysts with low Pd loading (i.e., <0.1 wt.%) for catalytic oxidation of formaldehyde at room temperature. We aim to develop facile methods for controllable modification of the thickness, pore structure and surface chemistry of the ultrathin layered materials, and to obtain supported Pd species with high dispersion and intrinsic catalytic activity. Moreover, we will investigate the catalytic formaldehyde oxidation performance (i.e., activity and long-term stability), reaction mechanism and kinetics of the as-prepared materials, in order to elucidate the relationship between the structural and chemical properties of these materials and their catalytic activity. We hope to provide experimental basis and theoretical insight for the design of room-temperature formaldehyde oxidation catalysts with high efficiency, good stability and low cost.

甲醛是一种主要的室内空气污染物，室内空气中甲醛去除技术的研究近年来受到广泛的关注。室温下进行的催化氧化是最具发展前景的甲醛去除技术，其关键和难点为低成本、高效催化材料的设计制备。本项目提出设计和制备超薄层状双氢氧化物和六方相氮化硼等超薄二维层状材料，并负载低含量贵金属钯（Pd），用于催化甲醛室温氧化分解反应。通过调控载体的厚度（1–5纳米）、孔结构和表面官能团等物理化学性质，以及调节Pd负载过程的反应参数，探索超薄层状材料负载低含量Pd的可控制备方法，并进一步研究所制备材料在室温下催化甲醛氧化分解的活性、稳定性、反应机理和动力学，揭示材料的化学组分、结构性质与催化活性之间的内在联系，以期大幅提高Pd的金属分散度和有效利用率，为发展低成本、高效、高稳定性室温甲醛催化分解材料提供实验依据和理论指导。

甲醛是一种主要的室内空气污染物，室内空气中甲醛去除技术的研究近年来受到广泛关注。室温下进行的催化氧化是最具发展前景的甲醛去除技术，其关键和难点为低成本、高效催化材料的设计制备。本项目开展了超薄层状材料负载低含量贵金属催化剂室温催化氧化气态甲醛研究，发展出基于水热法、原位共沉淀法等方法的超薄层状材料的简易、可控制备技术，制备出超薄镍铁层状双金属氢氧化物纳米片、超薄二氧化锰纳米片、超薄钨酸铋纳米片等超薄层状材料，其片层厚度可达5纳米以下。基于上述技术，我们设计制备了5类基于超薄层状材料载体的低贵金属负载量（铂：低至0.06%；银：低至0.5%）复合纳米材料：（1）石墨烯负载超薄镍基二元金属（氢）氧化物纳米片-铂分级多孔复合材料；（2）柔性泡沫镍基二氧化锰-氢氧化镍纳米片-铂复合材料；（3）超薄钨酸铋纳米片-铂复合材料；（4）空心碳球@二氧化锰纳米片核壳结构载铂复合材料；（5）超薄钴锰层状双金属氢氧化物载银复合材料。我们对上述材料的关键理化性质进行了系统表征，考察了其在室温下催化气态甲醛氧化的性能（包括催化活性、稳定性、动力学特征、抗湿性等），并用原位漫反射傅里叶变换红外光谱、氢气程序升温还原等分析表征方法阐明了催化甲醛氧化反应的微观机制和结构-效应关系。研究结果表明，设计制备的催化材料能在室温下高效地将甲醛完全氧化为二氧化碳和水。材料表面的活性氧物种在室温甲醛催化氧化反应中起重要作用，在无分子氧存在的条件下，能将甲醛部分氧化为二氧亚甲基、甲酸根、一氧化碳等吸附态中间产物，而表面负载的贵金属纳米颗粒可高效活化吸附态分子氧，进一步将上述中间产物氧化，生成二氧化碳。超薄纳米片结构可提供大的比表面积和更多的吸附-反应位点，并且利于贵金属的分散，从而能更有效地活化分子氧，提供活性氧物种参与甲醛催化氧化反应。本项目的研究成果将为发展低成本、高效、高稳定性室温甲醛催化分解材料提供实验依据和理论指导。