二维Crn+1CnT2(T=O、OH、F)材料的电子结构与磁性的第一性原理研究

Recent researches show that early transition metal carbides and nitrides can form stable two-dimensional structures terminated by O, F, and OH, so called MXene. They are significant materials in electronics, catalysis, and anode materials for Li ion batteries. Among MXenes, some researches show that Crn+1CnT2 is a kind of promising two-dimensional magnetic material with relative high magnetic moment of Cr atoms. In this project, by using the first principles, we will investigate the ground states, electronic structures, and magnetic properties of Crn+1CnT2(n=1, 2, and 3; T=O, OH, and F). Next, we will analysis the effects of the number of C layers (n), surface adsorptions (T), and elastic deformation on electronic structures and magnetic properties. This project will benefit for the recognition and tuning electronic structures and magnetic properties of Crn+1CnT2, and promoting the application researches of them in magnetic device, spin electronics, catalysis, and sensor.

最近研究发现前过渡金属碳化物或氮化物可以形成稳定的、表面被O、F、OH覆盖的二维结构，称为MXene。其在电子器件、催化、锂电池阳极材料等领域具有重要的应用前景。在各种MXene结构中，研究表明Crn+1CnT2结构中Cr原子具有较强磁矩，是一类有潜力的二维磁性材料。本项目将利用第一性原理方法研究Crn+1CnT2 (n=1、2、3；T=O、OH、F)的铁磁与各种反铁磁结构，寻找能量基态，并分析其电子特征与磁性。进而研究C原子层数(n)、表面吸附物(T)、以及弹性形变对其电子结构与磁性的影响。本项目将有利于深化人们对Crn+1CnT2电子结构与磁性的认识，调整Crn+1CnT2的电子结构与原子磁矩，促进其在磁性器件、自旋电子学、催化、传感器等领域的应用研究。

二维磁性材料在自旋纳米器件、磁传感、磁存储等领域具有重要的应用前景。本项目通过第一性原理方法对二维Cr基MXene的磁性与电子结构做了系统研究。我们发现Cr2VC2(OH)2、Cr2VC2F2、Cr2VC2O2 是二维铁磁材料。其中，Cr2VC2(OH)2、Cr2VC2F2 的居里温度超过600 K。由于热涨落的作用，二维磁性材料的居里温度曾经被理论证明是接近0K的。我们的研究结果表明，在垂直方向有磁性原子堆积的二维材料的居里温度可以非常高。2018年Nature报导了居里温度高达240 K的二维Fe3GeTe2结构。该研究结果有助于人们继续寻找其他高居里温度的二维磁性材料，并促进二维自旋纳米器件的研究与发展。研究结果也显示Cr2CF2、Cr2TiC2F2、 Cr2C(OH)2、Cr2TiC2(OH)2是A类反铁磁材料。由Cr2CF2、Cr2TiC2F2与金电极组成的异质结结构是理想的磁阻器件。其厚度只有0.7～1.1nm。在1.0 V的偏压下，其铁磁与反铁磁状态下的开关比达到了400%。其磁转变能量也可以通过弹性形变进行有效调整。因此，该研究为超薄磁存储材料提供了新思路。研究结果表明在弹性形变的作用下，Cr基MXene(Cr2Ti2C3(OH)2、Cr2V2C3O2、Cr2Ti2C3F2、Cr2V2C3(OH)2、Cr2V2C3F2)可以发生铁磁-反铁磁相变。这有利于人们通过外加应力调控这些二维材料的磁性，促进它们在自旋纳米器件、磁传感、磁存储领域的应用。形成焓分析显示Ti、V、Cr、Mn元素可以掺杂进入Sc2CT2结构，形成稀磁半导体。并且，掺杂了Cr、Mn原子的Sc2CT2具有一定的磁性。单原子磁矩大于2μB，是一类有潜力的稀磁半导体材料。能带分析显示过渡金属掺杂Sc2C(OH)2是n型半导体，而过渡金属掺杂的Sc2CO2结构则是p型半导体。声子谱分析显示Janus-VSSe是一类稳定的磁性二维材料，其压电系数达到2.3 pm/V。是一类即具有磁性又具有压电特性的二维材料。这些围绕二维磁性材料，尤其是MXene开展的相关研究获得了一系列二维世界的物理性质。其对于开发二维磁纳米器件(磁传感、纳米发电、磁存储等)具有重要的参考价值与指导意义。