基于空间与界面二元限域效应可控合成多孔无机晶态材料

In the nature, multiple affecting factors usually exist in the formation of materials with special structure. However, mimicking such process and endowing materials special functions via synthetic method is a very challenging subject. Based on our preliminary work, herein, we propose that preparing novel inorganic crystalline materials with porous structure by combining two confined reaction conditions: micro space and interface property. First, we would design various host materials, which contain micro spaces in their structure, as micro reactors. Then, the interface between reactor and inorganic reactant will be adjusted by chemical modification.The crystallization of inorganic compounds in the micro reactor will be controlled by the properties of space and interface.The prepared porous materials should have ideal structure at atomic and mesoscale. Through the operating of this project, one hand we could developa facial method to prepare porous crystalline materials; the other hand, it is beneficial to explore some important basic problems, such as the solid-phase reactions in confined space, atomic diffusion and transfer in interface and so on. It also will provide valuable reference to the fabrication of other advanced materials.

自然界中，材料特异性结构的形成普遍存在多元协同调控的特性。然而，利用人工合成手段来实现这一过程，并赋予人们所期望的功能却是一项富有挑战性的课题。基于已取得的初步研究成果，我们提出利用微纳空间与界面化学性质双重限域条件来可控合成多孔无机晶态材料的设想。即采用内部具有特定微纳空间的母体材料作为微反应器，而后进一步改变反应器与其包容的反应物间的界面性质，从而通过限域空间和特异性表面两个可控条件来调制反应器内部无机物的结晶过程，得到在原子和介观两个尺度上具有可控结构的多孔无机晶态材料。该课题的设立和开展，一方面可以使我们探索出一套简单有效的方法来制备系列优异结构的多孔晶态材料；另一方面，这一反应体系的建立也将有利于对多重限域条件下物质的反应行为，界面间原子输运与扩散等重要的基础性问题进行研究，为其他先进材料的制备提供有价值的信息。

自然界中，材料特异性结构的形成普遍存在多元协同调控的特性。然而，利用人工合成手段来实现这一过程，并赋予人们所期望的功能却是一项富有挑战性的课题。在本工作中，我们利用微纳空间与界面化学性质双重限域条件来可控合成多孔无机晶态材料。即采用内部具有特定微纳空间的母体材料作为微反应器，而后进一步改变反应器与其包容的反应物间的界面性质，从而通过限域空间和特异性表面两个可控条件来调制反应器内部无机物的结晶过程，得到在原子和介观两个尺度上具有可控结构的多孔无机晶态材料。通过项目的实施，我们设计不同具有不同尺寸微观结构的微反应器，并调制其内部的空间参数，得到反应器结构对合成的无机晶态多孔材料的影响因素，证实了刚性和柔性的受限空间都可以对合成的材料形貌产生影响。我们调节了微反应器的表面化学环境，实验表明，在受限空间中，表面化学环境对结晶过程会产生明显影响，主要表现为当采用氧化硅或聚合物作为反应器时，其表面参与无机化合物的合成反应，这时内部晶体的生长过程受到了表面的限制，从而表现出与宏观敞开体系中生长过程的不同。我们利用空间和界面二元受限条件，制备了具有高结晶度和高比表面的氧化钛、氧化锆、金属铜及其氧化物，以及石墨材料，并研究了它们在能源存储和多相催化领域的应用前景。这些材料对多种反应都显示出较高的催化活性。该课题的设立和开展，一方面使我们探索出一套简单有效的方法来制备系列优异结构的多孔晶态材料；另一方面，这一反应体系的建立也有利于对多重限域条件下物质的反应行为，界面间原子输运与扩散等重要的基础性问题进行研究，为其他先进材料的制备提供有价值的信息。