具有可控功能表面的多尺度孔结构水油分离材料的构建

具有多组元、多层次尺度结构的多孔材料广泛存在于自然界之中，然而，利用化学合成手段来构建这类材料，并赋予其特殊功能却是一项富有挑战性的课题。基于已取得的初步研究结果，在此，我们提出将表面化学性质与多层次孔结构相结合，构建具有水油分离性能的表面功能化多尺度孔结构材料。即利用无机凝胶过程中与溶剂产生的相分离现象，结合软模板技术，构造在微米和纳米两个尺度上具有孔结构的分级多孔材料；采用有机硅烷化学改性技术，使材料表面覆盖有特定的官能团，能够与水油乳化物中的乳化剂（表面活性剂）产生较强的分子间作用力，对其进行吸附脱除，达到破坏乳滴结构，实现水油分离的目的。该课题的实施，一方面可使我们探索出一套简单有效的方法来构建能高性能（高流通量、高分离性）水油分离体系；另一方面，这一结构体系的建立也将有利于对分子吸附，扩散及分子与固体表面相互作用等重要基础性问题进行研究，为制备其他分离材料提供有价值的信息。

本课题研究了具有多尺度孔结构无机块体材料的水油分离性能。我们采用胶体化学中的相分离手段和模板法，制备了系列二氧化硅和碳基分离材料；探索了材料孔结构和表面物理化学性质对水油分离过程的影响；得到了一系列具有优异水油分离能力的功能材料。我们制备的基于氧化硅的单块材料单次反应产量可以达到1公斤量级，宏观尺度可以达到厘米级尺寸，易于加工和应用，能够直接作为吸附和分离材料使用。这种材料同时具有大比表面，大孔容和超浸润性表面，能够对水面浮油进行快速吸附。吸油量可以达到自身质量的8倍。这种材料对常见的汽油，柴油以及正己烷，甲苯等有机溶剂都有高效吸附作用。这种超浸润性多尺度孔氧化硅能够对水油混合乳液和含有乳化剂的微乳液进行高效分离，能够有效地对微乳液进行破乳，达到去除水中油滴和油中微量水分的目的。我们采用热化学手段深入研究了乳化剂和材料表面官能团相互作用的热力学驱动机制，对不同超浸润性表面表现出的不同分离性能做出了合理解释。相关工作发表在国际知名的材料学期刊。在氧化硅材料的基础上，我们进一步制备了碳基多尺度孔单块材料，并通过调制其石墨化程度，对其浸润性进行调节。这类碳材料也表现出优异的吸油性能。我们根据一些大密度油性污染物经常沉积在水下的情况，赋予碳基多孔材料磁性，使其在磁场作用下可以潜入水下，对高密度疏水性污染物进行有效吸附分离。这样我们实现了对与水面浮油、水下沉油、水油乳液和微乳液等不同水油混合体系有效分离和富集，达到了消除环境污染，提高化石能源利用率的目的，为其他水油分离材料的制备提供了有益的参考。在按照要求完满完成基金项目的同时，我们还利用多尺度孔结构探索了其在水溶性污染物消除和清洁能源存储方面的应用，也取得了良好效果，为后续工作的开展打下了基础。