基于肖特基结原理的光催化复合超滤膜的组装与水处理性能

针对饮用水安全保障和废水深度处理资源化利用的生态风险性问题，本项目拟研制基于肖特基结原理的碳纳米管/TiO2复合超滤膜，在对有机污染物进行超滤分离的同时，利用肖特基结良好的光致电荷分离特性，将其高效光催化分解，在单一设备上实现光催化、超滤、灭菌等多重功能。研究内容包括：(1)复合超滤膜的制备与表征；(2)复合超滤膜对水中典型毒性有机物的净化特性(膜通量、分子截留率、典型水中有机污染物的分解、灭菌的动力学过程和反应机理、关键工艺参数识别等)；(3)膜污染预防和自洁净作用机理。.本研究首次将半导体领域中的肖特基结概念应用于多功能超滤膜制备中，制备具有高效光催化分解能力的碳纳米管/TiO2类肖特基结超滤膜组件，以达到污染物的强化分解。本研究将阐明该复合超滤膜的耦合作用机理，建立其在水处理过程中应用的工艺方法，可为饮用水安全保障以及废水深度处理资源化利用提供一种高效的可实用化创新技术。

针对饮用水安全保障和废水深度处理资源化利用的生态风险性问题，本项目研制了基于肖特基结原理的碳纳米管(CNTs)/TiO2复合超滤膜，在对有机污染物进行超滤分离的同时，利用肖特基结良好的光致电荷分离特性，将其高效光催化分解，在单一设备上实现光催化、超滤、灭菌等多重功能。主要研究成果如下：(1) 分别采用溶胶-凝胶和化学气相沉积两种方法制备出两种不同结构的CNT-TiO2/ Al2O3复合膜，通过对膜材料理化性质的表征，以及对膜通量、分子截留率等指标的考察，获得优化的制备条件。复合膜在膜分离和光催化的耦合工艺下20 min对腐殖酸的去除率即可达到80%，分别是单纯的光催化工艺和单纯的膜分离工艺的4倍和2倍，耦合工艺表现出明显的协同作用。复合膜具有更高的截留能力，并且其良好的电荷分离能力带来更高的光催化效率。复合膜在紫外光照射条件下渗透通量稳定维持在300 L/(m2h)左右，是无光条件的3倍，表现出良好的抗污染能力。(2) 制备出石墨烯/g-C3N4 (Gr/g-C3N4)肖特基结可见光光催化复合膜，40 min即可将6个数量级的大肠杆菌全部去除，而单独的膜分离工艺，1 h内仅能去除约3个数量级的大肠杆菌。可见光作用下，对菌液处理的稳态渗透通量可以达到150 L/(m2h)，较暗态情况提高了50% (100 L/(m2h))。表明复合膜在光催化作用下具有良好的膜污染缓解能力。研究表明Gr在复合膜中起到了电荷分离的作用，进而提高了复合膜的光催化效率。(3) 基于本项目研发的CNT-TiO2/ Al2O3复合膜材料，搭建了一体化光催化膜水处理的小型设备(水处理量1吨/天)，对净水厂絮凝沉淀后的实际出水进行处理。在紫外光照射的情况下，运行30 min后即可实现对细菌的完全去除。在10 min对浊度的去除率迅速达到95%以上，而单纯的膜分离工艺需要7 h以上。紫外光照射条件下，光催化膜的渗透通量较无紫外光照时提高了50 L/(m2h)。. 本研究建立了光催化-超滤膜在水处理过程中应用的工艺方法，为饮用水安全保障以及废水深度处理资源化利用提供了一种高效的可实用化的创新技术。