异质结复合光催化剂的设计、制备与性能研究

光催化剂在解决能源和环境问题方面具有重要的应用前景，但是目前其量子效率还比较低，光响应范围还比较窄，导致其太阳能转换效率太低，制约了光催化技术的应用。本项目利用两种能带匹配的半导体光催化剂构建成异质结来提高量子效率、拓宽光响应范围，以期达到提高太阳能转换效率的目的。本项目主要研究异质结复合光催化剂的设计、制备与性能。根据能带位置匹配的要求，设计SrTiO3/TaON、C3N4/TaON、BiVO4/ C3N4等异质结复合光催化剂。利用Mott-Sckottky、VBXPS等方法研究其能带位置。采用两步法合成异质结复合光催化剂，利用电镜和元素分析研究其界面结构。研究异质结的光催化分解水、光催化降解有机有害物、光催化CO2转换等性能。阐明异质结对光催化性能的影响机制，为拓宽光响应范围、提高光催化的量子效率提供理论和实验指导。

如何提高光催化反应的量子效率和太阳能转换效率是目前光催化材料研究的核心问题。本项目比较系统地研究了：（1）高效太阳能分解水制氢；（2）光催化还原CO2制备碳氢燃料；（3）利用第一性原理和分子动力学研究光催化材料；（4）其他光催化材料方面的研究。代表性的研究成果如下：. 1. 发现利用电化学表面处理消除光电极材料的偏析相可以减少光生载流子的复合，大幅度提高太阳能转换效率，该成果发表在J Phys Chem C（2012, 116, 5076-5081）上。. 2.使用Co(OH)x 修饰的Ta3N5在标准太阳辐照下的饱和光电流达到8 mA/cm2。Co3O4纳米颗粒与Ta3N5颗粒能够形成结合力强的异质结，因而其稳定性比Co(OH)x修饰的Ta3N5更好（但是饱和光电流略有降低，为6 mA/cm2）。该成果发表在Adv Funct Mater（2012, 22, 3066-3074）上。. 3. 利用ZnAl2O4修饰介孔结构的GaN:ZnO固溶体，获得了高效可见光响应型的光催化材料，用于光催化还原CO2制备碳氢燃料。ZnAl2O4修饰增强了材料对CO2的吸附，对光催化活性的提高非常有利。该成果发表在Chem Commun (2012, 48, 1048–1050)上。. 此外，受邀在Energy Environ Sci上发表综述论文（2013, 6, 347-370），在论文中详细探讨了提高（光催化材料）光电极材料量子效率和太阳能转换氢能效率的方法。该论文发表后受到广泛关注，已经被SCI论文多次引用（25次）。该论文入选“Highly Cited Papers” （Web of Science）。. 本项目顺利完成预定的研究目标，在Energy Environ Sci、Adv Funct Mater、Chem Commun、J Phys Chem C等国际学术期刊上正式发表SCI论文期刊30篇（标注了基金号）。申请国家发明专利3项目。获得2012年度江苏省科学技术一等奖（排名第二）。