改性金属有机框架结构材料吸附放射性核素及机理研究

Metal-organic Frameworks (MOFs) is a novel kind of organic-inorganic functional materials with high surface area and high porosity, thus engendering great application prospects in nuclear wastewater treatment. In this project, MOFs will be synthesized by optimized traditional methods and further modified with functional groups to form modified acid resistance MOFs materials(mMOFs), which will be characterized fully by various analysis techniques. The adsorption behavior, regenerability, adsorption mechanisms of radionuclides on mMOFs under different experimental conditions, and the relationship between the adsorption capacity and the modified functional groups of mMOFs will be investigated via batch adsorption, microstructure characterization and computational chemistry analysis. Further, techniques to affix those mMOFs to common substrates will be developed to study their potential for practical application. The results of this project will support develop a new kind of material and method in radionuclide pollution cleanup in the future.

金属有机框架(MOFs)是一类具有高比表面积、高孔隙率的有机-无机杂化功能材料，在放射性废水处理中具有很大的应用前景。本项目拟先宏量合成MOFs材料再进一步修饰功能化官能团得到改性耐酸性MOFs(mMOFs)，并对该材料进行分析表征。采取宏观静态吸附法与微观表征，结合理论计算模拟，研究放射性核素在mMOFs材料上的吸附行为、再生循环利用性能，阐明mMOFs材料与核素相互作用机理，揭示mMOFs材料结构及表面改性的官能团与放射性核素吸附行为之间的内在关联规律。同时，对吸附性能优异的mMOFs材料进行固定化处理，并考察其实际应用性能。本项目开展为探索放射性污染治理提供一种新的材料和方法，具有重要的科学意义。

金属有机框架(MOFs)材料具有高比表面积、高孔隙率，是一种优良吸附剂材料，在放射性废水处理中具有很大的应用前景。本项目宏量合成了几类MOFs材料和改性mMOFs材料及衍生MOF碳材料，并对该材料进行分析表征。采取了宏观静态吸附法与微观表征，研究核素在mMOFs材料上的吸附及电吸附行为、再生循环利用性能，阐明mMOFs材料与核素相互作用机理，揭示mMOFs材料结构及表面改性的官能团与放射性核素吸附行为之间的内在关联规律。同时，也初步得到了固定mMOFs的纤维材料，具有一定的实际应用价值。本项目开展为探索放射性污染治理提供一种新的材料和方法，具有重要的科学意义。. 其中Cu基MOFs材料，一步合成法条件温和，能宏量合成，其吸附铀酰容量高达591.8mg/g，有望工程化生产。有机功能分子改性的氨基磺酸基mMOFs材料，在高离子强度对核素锶和铯离子具有良好的吸附性能，EDTA改性的mMOFs材料对Eu3+、Hg2+和Pb2+等重金属离子的吸附容量为195.2、371.6、357.9 mg/g。通过掺杂双金属室温下宏量合成了吸附性能高于ZIF-67的Fe/CoZIF-67材料，最大吸附容量为552.19mg/g。将吸附性能优异的MOFs材料材料成功固定在纤维上形成Th-Ni@PP，对Re(VII)的吸附容量近300 mg/g，为实现mMOFs材料在海水提铀等领域的工程化提供了技术参考。另外，MOF材料衍生的多孔碳电极材料在电化学吸附核素表现出具有优良的性能，该电极材料在1.2V条件下对铀酰的最大电吸附容量为582.46 mg/g，这对MOF材料用于CDI技术富集核素具有一定的指导意义。