多金属氧酸盐纳米多孔材料吸附放射性核素的机理研究

随着我国核能事业的迅速发展，高放废液处理问题已迫在眉睫，研究高放废液中核素的分离对核化学与放射化学的研究有着重要的理论价值，而且可以对高放废液的工程处理提出实验依据和理论支持，具有极大地现实意义。本申请旨在研究多金属氧酸盐纳米多孔材料对高放废液中的放射性核素的选择性吸附，探索不同负载类型的多金属氧酸盐纳米多孔材料吸附放射性核素的最佳条件，阐明此纳米多孔材料的微观结构对核素吸附行为的影响，揭示其对放射性核素的吸附热力学参数，阐明吸附作用机理，为我国新型放射性核素分离材料的研究提供重要的基础数据。

利用饱和浸渍法对MCM-48进行了改性，实现了多金属氧酸盐（PW11）在MCM-48上的负载；使用嫁接法以介孔二氧化硅SBA-15为基质，分别合成了三种SBA-15的亚胺二羧酸衍生物（SBA-15-ED3A, SBA-15-DT4A，SBA-15-CyD3A）以及两种SBA-15的膦酸衍生物（SBA-15-DEP, SBA-15-PA），并使用红外傅里叶光谱，固体碳核磁，透射电子显微镜，氮气吸附/脱附和元素分析等手段对它们进行了表征。实验结果表明：我们用浸渍法和嫁接法成功制得了以上吸附剂。. 以PW11/MCM-48，SBA-15和SBA-15的亚氨二羧酸及膦酸衍生物为吸附剂，使用静态吸附法研究了溶液中的 pH，离子强度，吸附时间，固液比，U（VI）浓度，温度，共存离子对铀吸附的影响并使用动力学模型（假一级动力学模型，假二级动力学模型）和热力学模型（兰格缪尔吸附模型，弗兰德里希吸附模型）进行了拟合，计算出了相应的动力学和热力学参数。本文的研究结果如下：.（1） 通过对比MCM-48和负载有多金属氧酸盐的MCM-48对U(VI)的吸附能力，结果发现：改性后的介孔二氧化硅的吸附能力比改性前提高了大约十倍左右.（2）亚氨二羧酸衍生物修饰后SBA-15对U（VI）的吸附性能均好于修饰前。有机修饰前后SBA-15对于U（VI）的吸附率随pH变化显著，并且形成的都是内圈配合物。所有吸附剂对U（VI）的吸附均遵循假二级动力学模型。有机修饰后SBA-15的吸附等温线更符合兰格缪尔吸附模型。虽然SBA-15-CyDTA的最大吸附容量小于SBA-15-ED3A和SBA-15-DT4A，但是在有干扰离子存在的情况下对于U（VI）的选择性最好，在U(VI)的选择性分离领域具有潜在的应用价值。.（3）SBA-15修饰前后对U（VI）的吸附均随pH变化显著，随着pH增加U（VI）的吸附率上升，并且形成的都是内圈配合物。随着温度上升，SBA-15-DEP和SBA-15-PA对U（VI）的吸附率降低。SBA-15的膦酸衍生物的吸附等温线更符合兰格缪尔吸附模型，吸附过程更符合于单层化学吸附；SBA-15-PA不仅表现出了高的吸附能力，而且在干扰离子存在的情况下对U（VI）表现出了良好的选择吸附性能。