pH值和多价盐诱导的含二磷酸磷脂酰肌醇多组分磷脂膜的侧向再组织

Interaction mechanism between membrane and electrolyte, a critical problem in biological membrane science, is essential to the understanding of membrane functions. Self-assembly structures and dynamic behaviors are rich and complex for membrane in life. And the bridge between the lateral organization and membrane function has not been built. Combining experimental with theoretical model, we are going to study the influence of lipid membrane-electrolyte interaction on: 1) the topological structure of single-component membrane; 2) the raft formation and topological distortion on simple double-component membrane; 3) the topological distortion and stiffening of doped PIP2 multi-component membrane under various thermal, multivalent ionic, and pH conditions. We will explore the membrane pore formation and resealing, supported membrane stratification, detachment and topological evolution originated from lipid fluidity, packing, phase separation, and leaflet heterogeneity based on the inter-lipid, lipid-electrolyte, and lipid-substrate interactions. This study is the foundation for our further researches on signal trafficking, recognition in biology membrane and the lipid-enveloped nanoparticle in drug delivery.

电解质与生物膜相互作用机制是生物膜科学的重要问题之一, 它是理解生物膜功能的必要环节. 生命体系的膜自组织结构和动力学行为复杂多样, 侧向再分布与膜功能的关联存在争议. 基于仿生物膜体系, 结合理论模型, 从实验角度研究在不同温度、多价盐浓度和pH值条件下, 电解质与膜相互作用对：1)单组份磷脂膜拓扑结构2)简单双组分磷脂相结构形成和拓扑畸变；3)含仿生二磷酸磷脂酰肌醇多组分膜相结构的畸变和硬化的影响. 基于磷脂-磷脂, 磷脂-电解质和磷脂-衬底相互作用, 尝试探索膜流动性、磷脂头部取向性、两相分离和内外叶组分不对称性等引起的膜孔的形成和修复、支撑膜的脱浮和剥离及拓扑结构演变. 通过该课题的实现和完成, 将为后续研究生物膜功能如磷脂膜的信号识别和传递内在机理、磷脂包裹的纳米颗粒载药释放响应机理提供研究的铺垫.

本项目从实验和理论角度研究了电解质造成的磷脂膜及仿生大分子的侧向再组织行为，通过考查磷脂在带电界面的响应理解膜形态、性质变化机理，最后基于溶液响应性质探索其溶剂传感器应用。首先，实验发现阴阳电解质氢氧根离子、氢离子可诱导磷脂支撑双层膜出现破裂、分离、出芽或出微管等与细胞内吞外排相似的现象。提出离子吸附于磷脂极性头，造成上下叶电荷量与有效面积差，引起膜出现各类结构与动力学反应。发现多价电解质钙离子促使磷脂多层膜刚性下降、间隙水层厚度提高，推断多价离子吸附引起膜间电排斥，进而导致膜间距变大。细致研究了电场下多层磷脂膜自组织为巨囊泡的行为，得到电场参量、电解质溶液与膜自身性质等相关控制参量规律，阐明电场是膜间剥离的驱动力，电解质产生的渗透压可改进囊泡圆度。理论考查了溶剂-仿生高分子氢键在凝胶体积相变、DNA链开关响应行为中的作用。进一步研究了钙离子调控的带电磷脂囊泡在正负电衬底上的再组织行为。发现钙离子的桥联作用可促进负电排斥的膜-底面相互吸引，并诱发囊泡再组织形成支撑膜结构。流动性磷脂与非流动性衬底表面缔合常数的差别造成了非对称电荷变化。探究了磷脂跨膜交换机制。半融合侧向再组织是其中的重要步骤，受磷脂带电量、组分与电解质影响。定量考查了重力在膜-胶体颗粒作用中的效应。最后，根据溶质与物理特性相关性，特例检验了石墨烯量子点仿生材料的乙醇含量传感器应用。