单颗粒界面光电效应调控及其生物传感

In this proposal, we plan to start from the fabrication of micro/nano interface of single particle with electro-optic activity, focus on the basic issues of interfacial charge and energy transfer and substance transport to explore new electro-optic bioanalytical methods on single particle interface. Through the regulation of single particle interface structure and size, we will study the electro/photo effect on single particle level such as the photoemission and bipolar effect under electric fields, the surface plasma resonance effect induced by excited light, and etc. Combining with micro/nanofluidic technology, we can acquire and regulate the exact electro-optic signal, finally establish new electro-optic analytical methods on single particle for biosensing applications.

本项目拟从构建具有光电活性的单颗粒微纳界面出发，聚焦单颗粒界面电荷传输、能量转移和物质输运特性等基础问题，探索生物活性分子在单颗粒界面的光电检测新方法。通过调控单颗粒界面结构与尺寸，研究单颗粒界面的光电效应如在电场驱动下的单颗粒发光现象、单颗粒双极效应以及光诱导下的单颗粒表面等离子体共振效应等，结合微纳流控技术，实现界面光电信号的准确获取、调控，建立基于单颗粒的光电分析新方法，实现生物分子的传感应用。

从构建具有光电活性的微纳界面出发，通过调控单颗粒等微纳界面的结构与尺寸，实现光电信号准确获取并建立分析新方法，是目前生命分析化学的一个重要研究方向。本项目研制了一系列具有不同功能微纳结构的光电化学探针如等离激元纳米探针和等离激元增强拉曼探针、超细纳米孔电化学探针以及新型ECL探针。这些高灵敏和多功能探针在提高单细胞分析的时空分辨率，拓展分析的容许通道数，及发展穿透深及多模态的生物成像技术方面有广阔的应用前景。构建了快速实时及高通量ECL单颗粒成像装置，研究了单个零维、一维和二维纳米颗粒的电荷传输机制，获得了颗粒结构与电化学信号之间的本征关系。首次在单颗粒界面上研究了ECL共振能量转移过程，展现了ECL成像方法在研究单颗粒表界面化学反应及其动力学研究方面的应用潜力。构建了电化学和暗场成像联用装置，实现了对贵金属基复合纳米颗粒生长过程的实时成像，获得了光催化效率与纳米复合物结构之间的依存关系，为高效等离子体光催化剂的合成和筛选提供了一种简便有效的方法。构建了多种光电化学以及谱学联用测试平台，成功用于单细胞分析、瞬态电化学反应中间体的捕获与鉴定及纳米颗粒的超分辨成像等。构建了多种单颗粒复合结构“等离子体尺”及LSPR增强光学探针，将检测推进到单分子水平，实现了在外周血及单个活细胞中肿瘤标志物的超灵敏检测及示踪。利用LSPR增强拉曼和LSPR增强ECL效应实现了生物分子的灵敏检测。将双极电极与多种高灵敏ECL探针结合，建立了生物分子的多色ECL成像分析方法。截止目前已发表SCI论文94篇，包括Angew Chem Int Ed（3篇）、Sci Adv（1篇）、ACS Nano（1篇）、Chem Sci（10篇）、Anal Chem（24篇）等，申请中国发明专利15项，其中授权9项。国内外学术会议邀请报告15次；培养博士后2名、博士19名、硕士12名。