单颗粒电致化学发光生物分析

Aiming at existing problems in electrochemiluminescence (ECL) bioanalysis, e.g., the inhomogeneity of surface assembly, the averageness of the interfacial electron and energy transfer efficiency caused by the uncontrollability of the nanocrystal's size after assembly, we propose the research project of single particle-based ECL bioanalysis. We plan to exploit nanomaterials that appropriate for single particle analysis, to develop morphology and size controllable technology for the preparation nanoparticles array, to realize the precise assembly and regulation of nanomaterials on the electrode surface, and to reveal the influences of particle size, particle shape as well as interparticle distance on ECL; In-depth study will be performed on the study of energy transfer-based ECL-plasma interaction mechanism, with the aim to provide theoretical basis for using the nanowire to design molecular devices; We will develop single particle-based bioanalysis technology, construct biological sensing interface and design of long-distance molecular ruler. We will further establish new ultrasensitive nanosensors, explore sensitive and accurate visual detection method for biomolecules and real-time observe the process of biological recognition, providing a powerful technical support for the scientific research of bioanalysis.

针对纳晶材料电致化学发光分析中存在的问题，如表面组装的不均一以及组装后纳晶粒径的不可控性带来的界面电子和能量转移效率的平均化等问题，我们提出单颗粒电致化学发光生物分析这一研究项目。拟发展能够用于单颗粒检测的纳米材料，建立形貌可控、粒径可调的纳米颗粒阵列制备技术，实现纳米材料在电极表面的精确组装和调控，揭示颗粒粒径、间隔距离、颗粒形状等对ECL的影响；深入研究基于能量转移的电致化学发光－等离子体相互作用机制，为利用纳米导线设计分子器件提供理论基础；研发基于单颗粒的生物检测技术，构建生物传感界面、设计长距离分子标尺；建立新型高灵敏的纳米传感器，探索对生物分子进行灵敏、准确的可视化检测方法，实时观察生物分子结合的过程，为生命分析科学研究提供有力的技术支撑。

针对纳晶材料电致化学发光分析中存在的问题，如表面组装的不均一以及组装后纳晶粒的不可控性带来的界面电子和能量转移效率的平均化等问题，我们提出单颗粒电致化学发光生物分析这一研究项目。主要开展了两方面的研究：（1）ECL纳米颗粒与金纳米颗粒之间的相互作用机制研究。通过DNA精确自组装结构调控半导体纳晶与金纳米颗粒的距离，深入研究了不同纳米结构材料（金纳米颗粒、金二聚体、枝晶结构纳米金、金纳米笼、银纳米簇等）对半导体纳晶ECL的能量调控作用，基此建立了一系列高灵敏生物传感界面和传感方法。（2）单颗粒ECL成像研究颗粒结构与电化学活性关系。我们自主搭建了一套电化学发光成像装置，通过信号发生器同时触发电化学工作站和EMCCD，实现单颗粒电化学发光的同步采集。这种成像方法与暗场和荧光成像相比，无需外加光源，不会增加局部热量影响反应过程，同时可以快速、实时、高通量成像。实现了在贵金属纳米材料表面电化学活性的时空分辨成像。结合理论分析及有限元模拟，研究单个零维、二维纳米颗粒在电化学反应过程中的电荷传输机制，获取了纳米颗粒的结构与电化学信号之间的本征关系。已按计划顺利完成，实现了预期的研究目标，取得了预期成果。截止目前已发表SCI论文18篇，包括Angew. Chem. Int. Ed.（1篇）、Anal. Chem.（4篇）、Chem. Commun. (2篇)、 Biosens. Bioelectron. (4篇）等。国际学术会议邀请报告9次；培养博士4名、在读博士生2名。