基于自组装单分子膜和纳米探针技术的水中纳米颗粒与生物界面作用机制研究

Nanomaterials(NMs) have novel size-dependent properties for beneficial use in broad application owing to their unique properties. However, with the production increase exponentially and the extensive applications, these NMs may pose potential implications to the nature environmental and human health. The probable exposure risk to the aquatic environment has raised emerging concern. Reports have suggest that the specific characteristic of nanoparticles and the interaction with organisms are critical determinants of their cytoxicity, yet no matrices studies of the specific interaction mechanism are available to date. In the meanwhile, due to the limits of traditional experimental technique, we innovatively apply the SAMs and nanoprobe technique to on molecular-atomic level characterize the interaction of nanoparticle and organisms in situ. Further, the extended Derjaugin, Landau, Verwey, and Overbeek (XDLVO) theory and thermodynamic approach will be used to explore surface interaction mechanisms. The novel technique application and the specific research will be the theory basis for the aquatic ecosystem, drinking water safety and the stable operation of wastewater biological treatments, and also reduce the potential risks of nanoparticles in aquatic environment.

由于纳米材料具有独特的物化性质，在众多领域得到了广泛应用。同时，纳米材料的商业化和量产化也不可避免的增加了其排入环境中的可能性，形成潜在的环境和健康危害。在水环境中，纳米材料的安全性问题值得关注。已有研究显示，纳米颗粒在水中的自聚集以及与生物之间界面作用是影响纳米颗粒生物毒性的关键因素，但由于传统实验技术检测样品的局限性，目前针对纳米颗粒与生物之间的界面微环境作用机制尚未有充分报道。本研究创新应用自组装单分子膜和纳米探针技术，原位分析水中纳米颗粒与水环境中典型生物（藻类和微生物）在分子原子水平上的相互作用过程(吸附/脱附和凝聚/絮凝)，应用热力学分析及扩展的DLVO理论深入解析界面作用机制，弥补现有纳米颗粒与生物之间微观界面作用研究机理与技术方法的不足，为降低纳米颗粒水环境潜在风险提供研究基础，同时也为水循环体系生态及饮用水安全性和污水生物处理系统稳定运行提供理论依据。

(对项目的背景、主要研究内容、重要结果、关键数据及其科学意义等做简单概述，800字以内)：.纳米材料由于其独特的物化性质而广泛应用于众多领域，然而纳米材料的商业化和量产化不可避免地增加了其排入环境的可能性，从而诱发了潜在的环境和健康危害。纳米材料在水环境中的安全性问题尤其值得关注，其中水中纳米颗粒表面特性及其与生物环境间的微界面作用是影响纳米颗粒生物毒性的关键因素。鉴于传统实验技术在样品检测等方面的局限性，研究首次将分子动力学模拟与实验相结合，探究了氧化石墨烯在水中的聚集点-线-面的聚集过程。在“点”过程中，主要推动力为疏水作用和范德华力；连接“线”的形成，标志着氧化石墨烯快速聚集的开始，“线”过程主要推动力为范德华力和氢键作用；“面”过程中，范德华力、氢键作用和π-π堆积均起到重要作用。含氧量及官能团种类都会对聚集过程产生影响，水环境条件也会对氧化石墨烯的聚集产生影响。相关成果发表在Environmental Science and Technology，J. Phys. Chem. C上。在碳纳米材料微观聚集特性的基础上，进一步探究了聚集的碳纳米材料与单细胞藻类的表面作用机制。应用石英微天平（QCM-D）手段，基于碳纳米材料与藻类细胞的吸附/脱附微观界面作用，阐述了碳纳米材料对铜绿微囊藻的生理生化特性的负面影响，及纳米材料-胞外有机物的复合物（蛋白冠的产生机制）。此研究为降低碳纳米材料水环境潜在风险奠定基础，同时也为水循环体系生态及饮用水安全性和污水生物处理系统的稳定运行提供理论依据。