稻田土壤甲基汞形成的微生物生态机制

Mercury (Hg) has been considered to be a global pollutant because it can be transported over long distances. The Hg in environments could be transformed into highly toxic methylmercury (MeHg), which would threaten human health and ecosystem safety. The MeHg in paddy soil is mainly from Hg microbial methylation, however, the microbial mechanisms of Hg methylation in paddy soils still remains poorly understood. This project will integrate advanced chemical methods and molecular technologies involving high throughput sequencing and bioinformatic approaches to analyse the MeHg distribution and characterize the community structures of Hg microbial methlators in paddy soils from Hg mining areas of south China. We will establish the link between MeHg content and Hg methylating genes and key functional microbes in the fields. Dynamics of MeHg formation and key microbial groups involved in Hg methylation will be monitored based on a series of mesocosm experiments, and the results will help to unravel the relative contribution of these Hg microbial methylators to MeHg production and the key factors influencing Hg methylation in the paddy soils. Meanwhile, the present project will characterize the multifunctionality and redundancy of Hg methylating community through recognizing their roles related to Hg methylation. Finally, data from both field studies and incubation experiments will be incorporated to develop biogeochemical models for clarifying the microbial pathways and mechanisms of Hg methylation in paddy soils, which will be helpful to manage and mitigate soil MeHg pollution.

汞(Hg)是一种可以长距离传输的全球性污染物。环境中的Hg在厌氧微生物作用下可能会生成毒性更高的甲基汞(MeHg)，从而危害人类健康和生态系统安全。稻田土壤MeHg主要是来自于厌氧微生物对Hg的甲基化，但是目前对于其甲基化机制仍不清楚。本项目以我国南方典型汞矿区周围水稻田土壤为主要研究对象，利用先进化学方法和Illumina测序等手段综合分析MeHg含量特征及其甲基化微生物群落结构。探究稻田土壤MeHg含量与Hg甲基化基因及其主要功能微生物之间的生态关联；通过温室培养实验对土壤MeHg和功能微生物群落进行动态监测分析，揭示稻田土壤微生物对Hg甲基化的相对贡献及其主要影响因素；解析稻田土壤Hg甲基化微生物群落的功能多样性和冗余特征。通过对野外调查和室内模拟实验数据进行模型拟合，阐明稻田土壤Hg微生物甲基化的分子机制及其关键调控因子，为稻田系统MeHg的污染防控提供理论支持。

大米食用被认为是人类暴露神经毒素甲基汞(MeHg)的一个重要途径，尤其是在以大米为主食的国家。虽然汞(Hg)甲基化基因hgcAB的发现增加了我们对Hg甲基化微生物群落的认识，但水稻土Hg甲基化微生物群落的多样性和分布特征仍不清楚。该项目采集了141个来自中国主要产稻区的水稻土样本，发现水稻土中MeHg含量在国家空间尺度上的变化范围为0.11~8.36 ng/g，这可能与不同地区土壤微生物群落组成的差异有关。利用第三代PacBio长读测序和Illumina短读宏基因组测序，结合定量PCR技术，对中国西南地区几种受矿区影响的代表性水稻土中hgcAB基因簇的丰度和分布特征进行了分析。Illumina和PacBio测序分析都表明：Hg甲基化群落以铁还原菌(如地杆菌属)和产甲烷菌为主，土壤中hgcA+硫酸盐还原菌丰度相对较低。土壤中MeHg含量与携带hgcA基因的地杆菌属相对丰度呈正相关。系统发育分析还揭示了与部分hgcAB序列密切相关的三种新型Hg甲基化微生物，地杆菌属anodireducens，脱硫单胞菌属DDH964，脱硫弧菌属J2，其中地杆菌属anodireducens被证明具有Hg甲基化能力。这些发现为水稻土驱动Hg甲基化微生物群落组成提供了新的认识。.虽然目前知道Hg甲基微生物可以调控稻田土壤中MeHg的形成，但是非Hg甲基微生物群落对MeHg产生的影响尚不清楚。项目明确了细菌群落组成（包括Hg和非Hg甲基微生物）与MeHg产生之间的关系。结构方程模型表明，细菌群落组成与MeHg含量和MeHg %之间有强的联系。更重要的是，随机森林分析表明，在预测土壤汞含量变化方面，假定的非汞甲基微生物比汞甲基微生物扮演更重要角色。Xanthomonadales及Chitinophagaceae等科中的非汞甲基微生物的相对丰度与土壤中MeHg含量呈极显著正相关。此外，微生物网络分析显示，假定的非汞甲基微生物和汞甲基化菌之间具有很强的共生关系。这些发现强调了非汞甲基化菌群落在预测水稻土壤中甲基汞产生方面被忽视的作用。总之，通过该项目的研究，阐明稻田土壤Hg微生物甲基化的分子机制及其关键调控因子，为稻田系统MeHg的污染防控提供理论支持。