离子液体溶剂法捕集分离二氧化碳基础研究

Developing lower energy consumption CO2 capture process is one of the feasible routes to resolve the global warming problem. In recent years, capturing CO2 with ionic liquids (ILs) is regarded as one of the effective methods to decrease the energy consumption and reduce the loss of solvent. However, the challenge for this new technology is the lower CO2 capacity, higher viscosity and lack of knowledge on process integration and design, as well as its environmental impacts. Focusing on the key issues of the structure-property of ionic liquids, multi-component thermodynamics and process simulation of the capture system, this project will investigate the influence mechanisms of structure of ILs, cluster, hydrogen bond and impurities on the absorption performance with simulation and experimental characteristics. Based on the obtained mechanism, new task-specific ionic liquids, such as multi-amine ILs, aether ILs, cyano-group ILs etc., will be designed and synthesized. The influences of additives on the performance of the solvent will be studied too. The phase equilibrium thermodynamic model of multi-component will be established based on the molecular parameters and the whole absorption and striping process will be simulated. Depending on the simulation results, the energy and solvent consumption of the capture process will be estimated, and a concept process will be designed. Finally a comprehensive techno-economic-environmental assessment of the new technology will be performed.

开发低能耗高效CO2捕集技术是当前解决温室效应的重要途径。本项目以离子液体为关键介质，针对当前离子液体法捕集CO2存的吸收能力低、高粘度、系统设计不完善等技术难题，围绕离子液体结构设计、多元吸收体系热力学相平衡、全流程模拟开展研究，采用模拟计算与实验表征结合的方法，获得离子液体阴阳离子结构、溶剂团簇结构、氢键以及微量杂质对CO2捕集分离过程的影响规律，设计合成多胺基、醚基、腈基新型结构离子液体；研究复配溶剂对体系的物理化学性质及吸收-解吸效果的影响规律，建立基于分子参数的热力学机理模型。通过流程模拟，开展全系统物耗和能耗分布分析，提出适用于新工艺流程的概念设计和优化策略，形成离子液体法吸收CO2的技术、经济及环境影响的可行性分析报告。

本项目针对当前离子液体法捕集CO2存在吸收能力低、高粘度、系统设计不完善等技术难题，围绕离子液体结构设计、多元吸收体系热力学相平衡、全流程模拟开展相关研究，从而达到获得离子液体溶剂吸收CO2的共性科学基础平台，为形成新一代低能耗CO2捕集技术提供理论依据的目标。项目严格按执行任务书的研究计划进行，如期完成了所有研究内容，达到了预期目标和指标，取得的进展包括：针对离子液体阴阳离子结构和带电特性，提出基于“离子片”的划分策略，结合对应态原理及基团贡献法建立了离子液体体系的物性预测新方法；在考虑离子液体部分电离特性的基础上，结合PDH模型和传统UNIFAC模型，建立了基于离子片的相平衡预测模型，预测精度较传统模型明显提高；设计合成了粘度较低、稳定性良好的醚基功能化离子液体，且具有较高的CO2/CH4选择性；设计合成了双氨基功能化离子液体，其10%水溶液的CO2质量吸收量达18.5 wt%，高于目前文献报道的其他氨基功能化离子液体；获得了离子液体复配溶剂的物化性质以及对CO2吸收性能的影响规律；建立了离子液体法捕集分离CO2新工艺的模拟与评价方法，得到改进后的离子液体工艺解吸能耗较传统MEA工艺降低31%，吨CO2捕集费用预计可降低13.5%。模拟与评价结果为离子液体法捕碳过程的工艺设计提供了理论依据。.项目执行期间，在AIChE J., Ind. Eng. Chem. Res.等期刊发表学术论文8篇，授权专利6项，参加国际/国内学术会议并作邀请/主题报告12次。项目负责人获国家杰出青年科学基金，“侯德榜化工科技创新奖”和中科院“朱李月华优秀教师奖”。项目组成员中2人晋升为副研究员，培养博士/硕士生共8名。