气溶胶消光廓线参数化及其光化辐射效应对臭氧垂直分布的影响

At present, the Pearl River Delta Region is experiencing severe combined pollution of aerosol and ozone. Large loadings of aerosol bring about significant attenuation of actinic radiation, wielding considerable influence on the actinic flux and the photolysis rate of species. Actinic radiation is the driving source for the energy of photochemical reaction, and it plays a crucial role in the formation of ozone. The vertical optical parameters of aerosol serves as the basic data to assess the radiation effect of aerosol. This research hereby intends to make use of the long-term observation data of aerosol in the region of the Pearl River Delta, collected both on the ground and through the satellite, to make inversion and quantitative analysis of the vertical distribution features of the aerosol extinction coefficient so as to establish a parameterization scheme for the aerosol extinction coefficient profile on a multi-time scale. Based on the established parameterization scheme, the direct radiation effect and the actinic radiation effect of aerosol will be quantitatively estimated by means of the three-dimensional air quality model coupled with radiation transfer model. Furthermore, the effect of actinic radiation induced by aerosol on the vertical distribution of ozone will be studied in depth. Through this study, the estimation accuracy of aerosol radiation effect in this region is able to be raised, and the knowledge of the aerosol actinic radiation effect on the cycle of the atmospheric photochemical components will be greatly enhanced.

目前，珠三角地区复合型污染严重，气溶胶和臭氧污染问题并存，大量的气溶胶已造成明显的光化辐射衰减，对光化辐射通量以及物种光解率有较大的影响。而光化辐射是光化学反应的能量驱动源,对臭氧的形成起到重要的作用。气溶胶垂直光学参数是评估气溶胶辐射效应的基础数据,本研究拟利用珠三角地区的气溶胶地面和卫星长期观测资料，反演并定量分析气溶胶消光系数垂直分布特征，建立多时间尺度的气溶胶消光系数的廓线参数化方案。基于建立的参数化方案，利用三维空气质量模式耦合辐射传输模式定量估算气溶胶的直接辐射效应和光化辐射效应，进而探讨气溶胶所引起光化辐射效应对臭氧垂直分布的影响。通过本研究可以提高本地区气溶胶辐射效应的估算精度，加深气溶胶光化辐射效应对大气光化学物种循环的认识。

珠三角地区复合型污染严重。本研究利用该地区长期观测资料，建立多时间尺度的气溶胶消光系数的廓线参数化方案；给出辐射通量、光化辐射通量和物种光解率的长期变化特征。基于建立的参数化方案，定量估算气溶胶的直接辐射效应和光化辐射效应，探讨气溶胶的光化辐射效应对臭氧以及二次污染物的影响。主要的研究结果如下：. 近年来PM2.5和消光系数呈下降趋势，臭氧和SSA呈上升趋势。光化辐射通量与辐射、光解率存在线性关系。通过换算公式，可以将三者相互转化。我国东南部气溶胶消光廓线呈现两段指数式分布。可以使用公式y=a×exp(-x/b)拟合。第一段，平均气溶胶标高为2200m，夏季气溶胶消光随高度上升降低缓慢，冬季降低更加迅速。第二段，气溶胶垂直分布代表气候平均态，春季气溶胶标高最高，气溶胶扩散得更高。. 气溶胶引起地表处的光化辐射和辐射衰减总体呈下降趋势。在280－670 nm波段，气溶胶直接辐射和光化辐射衰减年均值为61.6±31.8 W/m2和120.1±59.7 W/m2。气溶胶的直接辐射效应和光化辐射效应随高度的变化趋势相反。散射型气溶胶在AOD较低时可以增加光解率。. 在台风外围控制下珠三角地区出现不利气象条件（高温高辐射、静小风低湿、下沉气流），散射型气溶胶浓度增加导致多次散射和光化辐射增加，更加有利于光化学反应，造成更高的臭氧浓度，而高的氧化性会促使二氧化硫向硫酸盐的转换和SOA的生成，进一步增加散射型气溶胶，形成正反馈。另外，散射型气溶胶增加后向散射，使得边界层中上层光解率和臭氧增加。. 灰霾过程气溶胶的光化辐射效应使得整层臭氧、硫酸盐、SOA和PM2.5降低，而使得氮氧化物和硝酸盐浓度增加。双高的污染过程，气溶胶光化辐射效应通过影响化学过程和气溶胶过程使得上午地面臭氧和PM2.5降低，使得中午及午后高层臭氧和PM2.5增加，再通过下沉气流影响地面浓度。