基于实测气溶胶光学参数改进空气质量模式对区域光解过程的模拟能力

Currently, Pearl River Delta (PRD) region is facing the problem of severe air pollution. Large amount of aerosol masses in the polluted air dramatically attenuate atmospheric actinic radiation, therefore substantially influence regional actinic radiation flux and species photolysis rates. Since photochemical reaction is driven by actinic radiation, its strength and life cycle of involved pollution species are greatly affected by photolysis rate. As a result, accurate estimates on actinic radiation flux and photolysis rates are the most important in correctly simulating pollutants that involve in photochemical reaction. However, most air quality models employ highly general aerosol optical properties to calculate photolysis rates. This may produce substantial errors in regional simulations.This study examines aerosol observations in the PRD region and proposes a set of aerosol optical parameters that correctly represent typical polluting and cleaning processes in this region. We futher localize and validate these parameters using in-situ measurements of actinic radiation flux spectrum and photolysis rates. The locally adjusted parameterization scheme for photolysis rates calculation is applied to the model to improve the accuracy in simulating the photolysis rates. Finally, we use this modified model to simulate the spatial and temporal distribution of specific species that are associated with photochemical reaction. We also discuss and evaluate the impact of aerosol optical paramaters localization on simulations of air quality model.

目前，珠三角地区空气污染严重，大气中大量的气溶胶已造成明显的光化辐射衰减，对光化辐射通量以及物种光解率有较大的影响。光化辐射是光化学反应的驱动力，光解率影响参与光化学反应物种的反应强度及生命周期。因此，准确地估算光化辐射通量和物种光解率，对模拟与光化学反应密切相关物种的合理性至关重要。而在大多数空气质量模式中，计算光解率过程对气溶胶光学特性的描述时空代表性单一，由此造成模拟结果的误差不可忽略。本研究拟利用珠三角地区已有的观测数据，整理出一套代表本地区污染和清洁过程的气溶胶光学参数，将空气质量模式中光解率模块的相关参数进行本地化，并与实测的光化辐射通量谱及光解率资料进行对比分析，进一步修正模式光解率的计算参数，从而提高光解过程的计算准确度。使用改进后的空气质量模式模拟本地区与光化学反应密切相关的物种的时空分布，详细探讨并评估气溶胶光学参数本地化对空气质量模式模拟结果的合理性。

目前，珠三角地区空气污染严重，大气中大量的气溶胶已造成明显的光化辐射衰减，对光化辐射通量以及物种光解率有较大的影响。光化辐射是光化学反应的驱动力，光解率影响参与光化学反应物种的反应强度及生命周期。因此，准确地估算光化辐射通量和物种光解率，对模拟与光化学反应密切相关物种的合理性至关重要。而在大多数空气质量模式中，计算光解率过程对气溶胶光学特性的描述时空代表性单一，由此造成模拟结果的误差不可忽略。本研究拟利用珠三角地区的气溶胶卫星和地面观测数据，重点结合地基和星载激光雷达，反演并整理出一套代表本地区污染和清洁过程的气溶胶光学参数。分析边界层结构演变对气溶胶消光系数廓线分布的影响。结果表明，各气象因子之间具有较高的相关性，灰霾过程的主控气象因子为地表通风系数, 在没有边界层高度探测的地区可利用地面能见度和风速估算边界层高度。气溶胶主要在1.5km以下，发生灰霾天气时，霾层达到在1km，午后可达1.5km，发生严重灰霾天气时，霾层只有500m。气溶胶消光系数随高度分布在清洁过程中呈线性递减，在灰霾过程中呈指数递减。本地气溶胶廓线只有在清洁过程时与elterman廓线接近。2km以下秋冬两季(AOD)占整层的高达80%，春夏两季仅占59%。发生灰霾时，气溶胶引起的加热率由地表处的3.72K/d降到2km处的0.9K/d，气溶胶对地表处的净辐射通量衰减达97.7 W/m2，衰减幅度为11.4%，高云存在时衰减达125.2 W/m2，衰减幅度为14.6%，中云存在时衰减达286.4 W/m2，衰减幅度为33.4%。将空气质量模式中光解率模块的相关参数进行本地化，并与实测的光化辐射通量谱及光解率资料进行对比分析，研究气溶胶直接辐射对光化辐射通量及物种光解率的影响，改进光解模块，从而提高光解过程的计算准确度。使用改进后的空气质量模式模拟本地区与光化学反应密切相关的物种的时空分布。结果表明，气溶胶对地表处NO2光解率衰减达34%，使得臭氧在峰值地区降低20-30ppb，而NOx在峰值地区增加5-10ppb，增加比例达20%-40%。