大晶粒高质量晶圆级单层过渡金属二硫族化合物的可控制备、转移和物性研究

In order to fully realize its promise especially in ultrathin integrated devices and ultrathin flexible devices, wafer-scale controllable synthesis of large domain and high quality monolayer transition metal dichalcogenides are urgently desired. However, there are still many problems, such as poor stability of growth kinetics and thermodynamics is hard to control for the existing preparation method. In this study, we have developed a 2 inch Van der Waals epitaxy facility. To adjust the growth parameters and oxygen flow rate, the influence on nucleation position, crystal orientation, morphology structure, nucleation density and growth rate will be studied. The change rule will be realized for growth kinetics and thermodynamics. The large domain and high quality monolayer transition metal dichalcogenides wafers will be controllably prepared. We also developed a facile, efficient, etching-free and non-destructive transfer process to transfer these wafer-scale monolayer films onto arbitrary substrates. The integrity and flatness of wafer-scale monolayer films will be measured by various material characterization methods. We could reuse the underlying sapphire substrates after transfer for cycled growth, which is favorable in view of reducing the production costs. This transfer process works MoS2 films on sapphire to create novel stacking structures by multiple transfer process. The internal relations between growth condition and crystal quality of monolayer films will be analyzed by the method of statistical defect density. We will explore an oxygen assisted growth mechanism and the reason for defect density reduction, which can provide valuable reference for two-dimensional atomic crystal materials and nanoscience.

面向超薄集成器件和超薄柔性器件应用，需要可控制备大晶粒高质量晶圆级单层过渡金属二硫族化合物，但现有的制备方法仍存在生长动力学和热力学难以控制、稳定性差等问题。在本课题中，我们设计了一种2英寸二维材料范德瓦尔斯外延系统，研究生长条件和氧气流量对形核位置、晶体取向、形貌结构、形核密度和生长速率的影响，摸清生长热力学和动力学规律，实现大晶粒晶圆级单层过渡金属二硫族化合物的可控制备；开发一种便捷有效的晶圆级尺寸无损、免刻蚀、无污染的转移方法，将晶圆级薄膜转移到任意的目标基底上，利用各种材料表征方法检测薄膜完整性和平整度；使用转移后的蓝宝石基底进行二次生长，探明其重复利用的可能性；通过多次转移的方法，在目标基底上构筑同质的多层结构和复杂的异质结构；利用统计缺陷密度的方法，分析出生长条件与薄膜晶体质量的内在联系，揭示出氧气辅助生长的机制和缺陷密度降低的原因，为二维材料和纳米科学的发展提供有价值的参考。

面向超薄集成器件和超薄柔性器件应用，需要可控制备大晶粒高质量晶圆级单层过渡金属二硫族化合物，但现有的制备方法仍存在生长动力学和热力学难以控制、稳定性差等问题。在本课题中，我们设计搭建了一套2英寸二维材料范德瓦尔斯外延系统，研究了生长条件和氧气流量对形核位置、晶体取向、形貌结构、形核密度和生长速率的影响，实现了2英寸单晶蓝宝石基底上外延生长晶圆级单层二硫化钼连续薄膜；开发了一种便捷有效的晶圆级尺寸无损、免刻蚀、无污染的转移方法，将晶圆级薄膜转移到了不同的目标基底上，利用OM、AFM、拉曼和荧光检测了薄膜完整性和平整度；使用转移后的蓝宝石基底进行二次或多次生长，证明了其可以重复利用；通过多次转移的方法，在目标基底上构筑不同转角堆叠的双层结构和复杂的图案化结构；利用统计缺陷密度的方法，分析出了生长条件与薄膜晶体质量的内在联系，揭示出了氧气辅助生长的机制。.重要结果：.(1)搭建了一套2英寸二维材料范德瓦尔斯外延系统，在自限生长的前提下，在2英寸蓝宝石晶圆衬底上外延出高质量单层二硫化钼膜。二硫化钼膜具有100 %覆盖度、成膜均匀、无第二层；低能电子衍射、高分辨透射电子显微镜、以及角分辨光电子谱的表征显示，外延膜只有0°和60°两种晶体取向，相同取向晶畴融合形成单晶，不同取向晶畴融合形成4|4P型镜像对称晶界。.(2)搭建了一套晶圆级薄膜自动化转移装置，利用二硫化钼薄膜和蓝宝石基底亲疏水性不同，PDMS作为转移介质，将晶圆级单层二硫化钼薄膜转移到了不同的目标基底上（如300 nm SiO2/Si、柔性PET以及透明玻璃板），研究了步进电机的速度和晶圆级样品的角度对转移后薄膜的完整性和平整度的影响。.(3)对转移后的蓝宝石基底进行多次生长的研究，材料表征结果显示，多次生长的二硫化钼薄膜没有发现明显变化，具有良好的质量均一性。.(4)利用水辅助转移技术，多次转移蓝宝石上外延生长的二硫化钼薄膜，制备出不同转角堆叠的双层结构和复杂的图案化结构。