缺陷限域Pt单原子光/电催化剂的构建及其分解水中痕量PTS的催化行为研究

Photoelectrocatalysis is an important method for the treatment of trace PTS in water. However, to improve the catalytic efficiency of photoelectrocatalysts is the most important issue in this field. In this project, the defect confined Pt single atom photoelectrocatalyst will be developed by the study of density functional theory simulation. And the obtained Pt single atom photoelectrocatalyst will be tested and the structure will be optimized. Based on those results, the degradation of trace PTS molecules in water will be performed using Pt single atom photoelectrocatalyst. The scanning electrochemical microscope coupled with time-resolved laser spectroscopy, surface-enhanced Raman spectroscopy and surface/interface spectroscopy with monomolecular and sub-molecular sensitivity will be used to systematically study the active sites of Pt single atom catalyst, and the adsorption/decomposition process of PTS molecules on the catalyst surface. Additionally, the kinetics of the primary reaction, the reaction mechanism and control factors at molecular level will be revealed. This project will provide theoretical guidance and technical support for the development and application of high efficiency single atom photoelctrocatalysts.

光/电催化技术是处理水中痕量PTS的一种重要方法。如何提高光/电催化材料的催化效率是这一领域最重要的课题。本项目将围绕这一关键科学问题，构建基于缺陷限域的Pt单原子光电催化功能材料，通过密度泛函理论模拟和光电化学性能研究，建立缺陷限域Pt单原子催化剂的制备及结构调控技术。在此基础上，以水中痕量PTS分子为目标污染物，利用微区电化学扫描耦合时间分辨激光光谱、表面增强拉曼光谱及具有单分子层、亚分子层灵敏度的表/界面光谱分析技术等为手段，系统研究Pt单原子催化剂表面活性点特性以及PTS分子在催化剂表面的吸附、分解原初过程，获取表/界面微观反应的基元反应动力学，在分子水平上揭示Pt单原子催化剂主导的光电催化反应机理和控制因素，为单原子光/电催化材料的发展与应用提供一定理论指导和技术支撑。

环境光电催化技术是近年来备受关注的新兴领域，而催化剂的制备、优化和规模化生产是该领域发展的关键。单原子催化剂由于其高原子利用效率而备受关注，但是如何制备高稳定性、高效率单原子催化剂，并理解其反应过程中的催化剂形态变化规律仍然存在很多问题。本项目通过采用缺陷限域方法，通过构建载体（TiO2-x、C3N4、Graphene等）的表面缺陷，并利用缺陷实现单原子催化剂的设计，察了氧缺陷作为单原子锚固位点对其催化活性及稳定性的影响机制，提出了利用TiO2-x晶体结构中原子级分散的氧缺陷位点锚固单原子的可行性；利用原位合成法，将金属原子（Cu、Fe、Co等）与C3N4前驱体结合，实现了多金属元素的单原子催化剂的可控制备，利用时间分辨电子自旋共振波谱、X射线吸收精细结构谱等分析了单原子催化剂的精细结构，同时考察了单原子催化剂在有机污染物氧化、NO3-RR等领域的应用可行性，探讨了其反应过程机理；同时，进行了研究成果的初步推广应用，多项成果在工程中实现了应用，6项专利技术成功转化，创建科技型企业1家，为成果的进一步推广应用奠定基础。