新型高性能锂离子电池负极氮碳化硅材料研究

目前，锂离子电池负极材料(如石墨、硅基和锡基合金等)存在比容量不理想、充放电过程中结构不稳定导致的循环性能差等缺点，故设计具有高容量和高稳定性的新型负极是提高电池性能的关键之一。基于此，本项目提出采用有机前驱体通过分子设计结合高温热解法合成新型锂电池负极氮碳化硅(SiCN)材料，此材料由Si、C和N原子组成的三维网络结构以及均匀分散在其中的纳米尺寸的碳颗粒组成。其坚固的三维网络结构能保证充放电过程中电极材料结构稳定，提高电极循环稳定性；结构中存在的大量悬空键、结合在网络中的纳米尺度层状的碳以及网络中自由键连的Si都可以成为储锂的活性点，可实现电极容量的大幅度提高；疏松多孔的SiCN材料可提供良好的锂离子通道，提高锂离子嵌入和脱出的电化学动力学性能。前期研究表明，该SiCN负极最高充放电容量可达到石墨电极的2.8倍，并具有很好循环稳定性。本项目是高性能SiCN陶瓷材料应用于储能领域的新探索。

本项目针对锂离子电池负极材料(如石墨、硅基和锡基合金等)存在比容量不理想、充放电过程中结构不稳定导致的循环性能差等缺点，设计具有高容量和高稳定性的新型负极来提高电池的性能。提出采用有机前驱体通过分子设计结合高温热解法合成新型锂电池负极氮碳化硅(SiCN)材料，此材料由Si、C 和N 原子组成的三维网络结构以及均匀分散在其中的纳米尺寸的碳颗粒组成。其坚固的三维网络结构能保证充放电过程中电极材料结构稳定，提高电极循环稳定性；结构中存在的大量悬空键、结合在网络中的纳米尺度层状的碳以及网络中自由键连的Si 都可以成为储锂的活性点，可实现电极容量的大幅度提高；疏松多孔的SiCN 材料可提供良好的锂离子通道，提高锂离子嵌入和脱出的电化学动力学性能。本项目是高性能SiCN 陶瓷材料应用于储能领域的新探索。通过三年的研究，项目取得到了很好的成果。以有机聚硅氮烷为前驱体热解制备SiCN陶瓷粉末，针对其存在的体积效应和循环性能不佳的缺点采取多种不同的方法进行改性研究，采用包覆掺杂法、蚀刻法和化学表面改性法分别制备了SiCN/石墨烯复合负极材料、SiCN-x-HF负极材料以及SiCN-x-NaOH负极材料，运用XRD、FTIR、XPS、SEM、TEM等现代表征方法对制备的负极材料进行结构和形貌的表征，并对制备的负极材料进行恒电流充放电循环测试、高倍率放电性能测试、循环伏安测试和交流阻抗测试，研究制备的负极材料的电化学性能从而改善SiCN负极材料的电化学性能。本项目共发表专业论文13篇，其中包括Journal of Materials Chemistry A, CrystEngComm, RSC Advances和Materials Letters等SCI收录论文12篇，会议论文1篇。本项目申请国内发明专利2项。超额完成了项目的结题要求。