基于不确定性分析与观测约束的含碳气溶胶排放表征优化

As important chemical species in PM2.5, carbonaceous aerosols containing elemental carbon (EC) and organic carbon (OC) play an important role in human health, visibility, as well as climate. The lack of sufficient uncertainty analysis for regional and local emission inventories of carbonaceous aerosols hurts the understanding of the sources of atmospheric pollution, and disables the optimization of emissions based on measurements/simulations. Stressing the typical Yangtze River Delta (YRD) region, this study proposes to conduct research described as follows. Based on the research on probablity distributions of emission factors and sptail and time distributions of emissions for key sources, the bottom-up methodology for emission uncertainty analysis that targets the whole emission quantification process will be established, and the uncertainties of carbonaceous aerosol emission inventories at multiple spatial scales will be thoroughly evaluated. The emission sources with their contributions to carbonaceous aerosols for typical periods will be identified, based on synchronous measurements and chemistry transport simulation of carbonaceous aerosols in downtown and suburban areas. Coupling the feedback of measurement constraints and uncertainty analysis of emission characteristics, the key parameters of emission estimate and the emission inventories of carbonaceous aerosols will be optimized, and the effect of observation uncertainty on emission constraint will be assessed based on the data from different measurement methods. The benefits of emission optimization will be evaluated based on correlation analysis between the carbonaceous aerosol concnetrations from measurements and simulation. The “top-down” and “bottom-up” methods are expected to be effectively reconciled and the accuracy of regional emission inventory will be improved through this research.

含碳气溶胶（元素碳和有机碳）作为PM2.5 重要化学组分，对人体健康、能见度和气候有重要影响。区域和城市含碳气溶胶的排放定量表征的不确定性尚未充分研究，既影响对大气污染来源的认识，又难以有效利用观测/模拟手段对排放表征进行优化。本研究针对长三角典型区域，通过对人为源排放因子的概率表征和排放时空分布特征分析，建立自下而上，针对全过程的源排放定量表征不确定性分析方法，实现对多尺度含碳气溶胶排放清单不确定性的全面评估。通过对城、郊含碳气溶胶的同步观测和化学传输模拟，识别典型时段含碳气溶胶的排放来源及其贡献；耦合观测约束反馈和排放特征不确定性分析，实现含碳气溶胶排放清单关键参数和排放定量表征的优化，并基于不同手段的观测结果评估观测不确定性对排放表征的影响；基于模拟和观测的相关性分析明确排放清单优化的效果。通过上述研究，推动“自上而下”和“自下而上”的排放定量方法有效融合和区域排放清单准确性的提升。

含碳气溶胶对人体健康、能见度和气候有重要影响。含碳气溶胶的排放特征还存在较大不确定性，既影响对大气污染来源的认识，又难以有效利用观测/模拟手段对排放表征进行优化。.本项目针对全国和典型区域,建立了多年份含碳气溶胶排放清单，量化了不同尺度排放清单的不确定性并识别其主要来源；基于可获得的观测资料，评估我国含碳气溶胶污染的来源变化特征、时空分布格局和主要影响因素。基于南京市不同功能区外场观测，获得含碳气溶胶化学成分及其光学效应的时空变化特征；结合颗粒物来源解析模型，识别大气颗粒物含碳组分的主要污染来源和消光性质的主要影响因素。基于化学传输模式、多元线性回归统计模型和高时间分辨率的地面观测数据，校验苏南城市群黑碳排放清单，并识别控制措施对减轻含碳气溶胶污染的效果。.2000-2012年我国元素碳和有机碳年排放量分别增长约37%和29%，民用部门是主要贡献源。由于工业能源和民用固体燃料使用量的削减，近年来东部地区排放量有所下降。2012-2016年，南京市元素碳和有机碳排放年均减少23%和39%。钢铁行业活动水平或排放因子的不确定性是工业含碳气溶胶排放不确定性的主要来源。外场观测结果表明，黑碳吸收系数呈现明显季节变化，冬季最高，夏季最低，黑碳质量浓度的季节波动是导致其吸收系数变化的主要原因；夏季大量的非光吸收物质对黑碳光吸收能力的增强有重要作用。燃煤、工业和机动车是南京市能见度下降最大贡献源，三源项贡献之和为64%-70%；相比于清洁时段，污染时段燃煤对能见度下降的贡献度有所减少，而工业、机动车和二次生成的贡献上升。“自上而下”校验获得的苏南地区BC年排放总量比“自下而上”结果下降了50%，其中，工业源和交通源下降了67%和32%，表明近年来对工业和交通排放控制取得明显成效。湿沉降和初始排放清单不确定性对校验结果影响较小，而融合更多地面观测资料能更有效的约束城市群黑碳排放。