通过真空紫外光电离飞行时间质谱研究煤热解过程中的自由基

基本信息
批准号:21203188
项目类别:青年科学基金项目
资助金额:25.00
负责人:史磊
学科分类:
依托单位:中国科学院大连化学物理研究所
批准年份:2012
结题年份:2015
起止时间:2013-01-01 - 2015-12-31
项目状态: 已结题
项目参与者:李刚,吴小虎,谢华,任文峰
关键词:
自由基热解
结项摘要

Many theorical study indicate that the free radicals play an key role in coal conversion process, but the experimental study of the detail kinetics of free radicals in coal, such as quantity,species,and reaction path are still lack.The stucture of coal is quite complex and the life time of free radicals is very short,so the chemical analysis of free radicals in coal is diffcult.In this project,free radicals and transition states in the pyrolysis products of coal (included the free radicals contains N and S) will be studied using time of flight mass spectrometer (TOF) combined with vacuum ultraviolet ionization; Specificly,following works will be done: explore the connection between free radical generation and dissociation behaviour, understand the chemecal bonds in coals and reaction network of free radicals .

很多理论研究都指出自由基在煤炭的热转化过程中起着至关重要的作用,但是自由基的具体行为,如种类、数量、反应路径等重要的信息还缺乏直接的实验观测。其原因在于自由基的寿命很短加上煤的成分非常复杂,使常规的分析方法较难对煤中自由基进行细致的研究。本项目利用飞行时间质谱技术分析速度快、灵敏度高、可直接探测自由基质量的特点,拟通过该技术对煤和其模型化合物在不同条件下的热解产物进行研究。利用真空紫外光电离飞行时间质谱技术来研究煤在热化学转化过程中的过渡态和自由基(尤其是含S、N 杂原子的自由基),探索煤在热场中的解离和自由基产生行为(种类和量)的关系,推断热解过程产物的形成机理,认识煤中化学键的结合方式,自由基反应与反应过程网络。

项目摘要

在本项目的资助下,我们成功的研发了一台用于研究煤与其他复杂物质热解过程的新型原位热解飞行时间质谱仪。利用这台设备结合电子轰击电离与单光子紫外光电离技术,研究了多种煤、模型化合等样品的热解过程。通过质谱离子电流与热重曲线的对比,证明了我们的设备具有超过现有设备的定量能力与原位性。同过单光子紫外光电离(PI),我们系统研究了不同煤热解过程中的有机产物。我们发现不同低阶煤的热解有机产物的种类大致是相同的,主要为1-3环的芳香烃,带有少量的烷烃与烯烃。我们在实验上揭示了煤的微观结构差异与煤的热解行为之间的联系。我们发现芳香环越大、侧链越长,煤的热解温度越低。同样长度的侧链,含有醚键的侧链比含有脂键的侧链断裂温度低。其中芳香环的大小、侧链的长短等信息可以从PI对有机分子产物的分析中估算。而醚键/脂键的比例可以从产物的H2O/CO2比例中估算。通过我们建立的方法,可以分析煤与煤之间结构上的差异,进而有针对性优化特定煤的转化工艺。

项目成果
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数据更新时间:2023-05-31

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