基于产电菌-藻共生的新型SMFC调控高有机质沉积物的去污产电机制研究

Endogenous pollution control of sediments is the key to control water eutrophication. As a treatment process without secondary pollution, sediment microbial fuel cell (MFC) has dual functions of sediment pollution control and sediment recycling. However, the low electrochemical activity of the sediments and the lack of cathodic electron acceptor are the two limiting factors. In the preliminary experiment, we used the iron-strengthened constructed wetland coupled microbial fuel cell (CW-MFC) to obtain a good performance of carbon and nitrogen removal. On this basis, in order to solve the above two problems, we plan to build a novel composite SMFC system with "anode strengthened by iron" and "photosynthetic algae cathode", which to enhance the removal rate of carbon, nitrogen and phosphorus in the sediment with high organic matter. We focus on the combination mechanism of the decontamination and electricity generation. This study is of practical significance for the restoration and recycling of endogenous pollution in sediments. It was expected to be a new technology for the treatment of endogenous pollution in eutrophic water bodies in China.

沉积物的内源污染控制是治理水体富营养化的关键。沉积物微生物燃料电池（SMFC）作为无二次污染的处理工艺，具备沉积物污染治理和沉积物资源化的双重功能。但沉积物的电化学活性较低和阴极电子受体的缺乏是其两大限制性因素。在前期的实验中，我们利用铁强化的人工湿地耦合微生物燃料电池（CW-MFC）初步获得了较好的除碳脱氮效果。在此基础上，本课题针对上述两个问题，拟构建“铁强化阳极”与“光合藻生物阴极”耦合的新型复合SMFC系统，来增强其对高藻区沉积物的去碳脱氮除磷效果，研究其去污和产能的综合作用机制。本研究对实现沉积物内源污染修复和资源化具有现实意义，有望成为我国富营养化水体内源污染治理的一项新技术。

高藻区的沉积物内源污染成为湖泊富营养化的关键因素，亟需沉积物污染治理和修复的技术突破。沉积物型微生物燃料电池技术具备沉积物污染治理和沉积物资源化的双重功能，但受限于沉积物的电化学活性和阴极的电子受体缺乏。阳极中磁铁矿和AQDS的氧化还原介体作用，以及生物阴极中光合藻的参与，能协同强化SMFC有效去污产电。本研究证明了磁铁矿强化阳极沉积物型微生物燃料电池原位修复富营养化水体及高藻区沉积物的可行性，新型复合SMFC强化了产电和去污性能，产电输出最大电压为225mV，沉积物中有机质去除率从53.90±3.28%提升至64.40±6.94%，底物为富含絮凝藻沉积物的MFC获得的最高有机质去除率达到78.78±9.84%。复合SMFC强化了阳极电极富集地杆菌属（Geobacter）、硫杆菌属（Thiobacillus）和假单胞菌属（Pseudomonas）等。电子传递特性研究表明磁铁矿、AQDS的单独添加均可以改善MFC产电性能，两者的耦合进一步提升其复合产能。添加铁的阳极发生了HA介导的铁氧化还原反应，当投加1mM Mag和0.1mM AQDS时产电可以达到371mV，最大功率密度达36.61W/m3，阳极微生物中细胞色素C的活性和浓度分别提升了25.05%和21.12%。磁铁矿的添加使得电极表面形成致密生物膜，为远离电极的腐殖质产生的电子向电极传递提供了桥梁，从而促进远程电子传递。磁铁矿耦合AQDS促进产电模型阐明了铁呼吸耦合腐殖质呼吸促进同步去污产电的作用机制。同时，磁铁矿SMFC能原位修复富营养化水体及沉积物中的碳氮磷，磁铁矿强化阳极会改变沉积物中N-P-Fe形态，促进沉积物中总氮向可转化态氮转变，SOEF-N和IEF-N的含量降低，NaOH-P含量降低，抑制Ca-P的形成，促进CARB-Fe的形成。生物阴极可以利用硝氮作为电子受体，通过反硝化作用实现对沉积物释放到上覆水中硝氮的去除，Fe3O4-Bio-SMFC组上覆水硝氮的降解率为68.9%。水生植物联合磁铁矿SMFC工艺原位修复水体及沉积物的可以促进上覆水中污染物的去除，对硝氮、氨氮、磷酸盐和COD的去除率分为70.4%、85.2%、88.1%和86.5%，对沉积物中总氮、总磷和有机碳的去除率分别为25.8%、10.1%和26.6%。本研究对实现沉积物内源污染修复和沉积物资源化具有重要意义。