单原子层及其Janus结构所构成的组装材料的计算模拟研究

石墨烯的发现打破了二维单层原子晶体不可能存在的理论推断，引发了目前人们对二维单层原子材料的研究热潮。除石墨烯以外，BN、ZnO单原子片及石墨烯与BN的杂化结构等相继被合成出来。对二维单原子层材料的深入、系统的研究能为研制高性能功能纳米材料和器件提供契机，是纳米科学领域中产生新知识和新技术的重要源头之一。本课题将在我们现有工作的基础上，采用第一性原理与蒙特卡罗和分子动力学相结合的方法，重点研究单原子层及其二维Janus结构的组装，包括由有限二维片组装成大块二维片或三维多孔结构；表面修饰后所产生的带有磁矩或电偶矩的二维Janus结构之间的组装，以及极性分子和极性官能团在这些二维Janus结构表面上的组装。通过计算模拟揭示相互作用机理，深入理解边缘态、缺陷、杂质、功能化修饰所产生的诱导电偶极矩和磁矩对组装材料的几何结构、稳定性及物理化学特性的影响，为实验的可控合成提供理论依据和技术支撑。

Janus 结构指的是几何的非对称或功能的非对称，是当今纳米科学研究的前沿课题之一。在基金委的资助下我们着重在以下四个方面开展了研究：（1）二维Janus结构的制备模拟：我们首次提出了一个可行的实验方案用于去除全氢化石墨烯的部分氢原子，我们指出用氟化的氮化硼二维平面结构覆盖全氢化石墨烯，通过加压可以将石墨烯上的一侧氢原子转移到氮化硼的表面，从而获得半氢化的石墨烯材料， 这为大规模制备高质量的半氢化石墨烯Janus二维材料提供了新的思路； （2）二维Janus材料的磁性及其调控：我们系统研究了金属酞菁材料二维结构，MnX2(X=O, S, Se)单层材料，Mn3C12N12H12单层的磁性以及应力和表面修饰对其磁性的影响； (3) 二维Janus结构在能源中应用包括储氢气和 Janus A-π-D结构染料分子的设计；(4) 二维Janus结构在环境中应用包括CO2的捕获，CO2和CO的催化转化。这些研究不仅深化了对二维Janus结构的物理化学特性的认识和理解， 而且拓宽了二维Janus结构在技术中的应用。本项目共发表有标注的SCI学术论文24篇，产生了良好的国际影响。