淋洗结合共掺杂改性TiO2太阳光光催化修复氯代憎水性有机物污染土壤技术研究

淋洗结合光催化氧化因反应条件温和、矿化率高、无需氧化助剂而成为憎水性有机污染土壤前沿修复技术。淋洗液中表面活性剂对光催化的竞争和太阳光驱动TiO2光催化低活性是限制该技术应用的瓶颈。本研究提出淋洗结合共掺杂改性TiO2太阳光光催化土壤修复技术，通过表面活性剂特异性微区间临界胶束法，在有效洗出目标污染物的同时，借助吸附反应界面显著提高催化剂对污染物的捕获性和降解性，实现淋洗、光催化两过程协同增效。应用催化剂改性技术的新突破，通过高浓度氮（N）和微量过渡金属（V、Cr、W、Sn）水热共掺杂改性TiO2光催化剂，使激发产生空穴－电子对的光能带隙从高能紫外光区红移至可见光区，抑制空穴－电子复合，提高光量子产率，获得太阳光驱动下的高活性催化剂。采用绿色物化技术-土壤表面活性剂淋洗结合太阳光催化，协同促进憎水性氯代有机物的洗脱和去除。本研究将为温和条件下低成本快速修复受持久性污染物污染土壤开辟新途径。

针对TiO2可见光响应和光生粒子分离引发的催化活性低的问题，首次采用新式两阶段水热法合成新型V-N改性TiO2，研究表明，二次水热N注入过程不影响晶格中V浓度，一次改性光吸收红移来自禁带中V2p能级（V4+为主），二次改性形成的替代N1s、间隙N-O、表面伴生NOx以及V4+增加使得V-N-TiO2可见光吸收性能显著提高。相比于一次改性V-TiO2，两阶段改性V-N-TiO2呈现更高的PCP-Na降解速率，1%V-N-TiO2催化活性提高了约3.1倍。.溶胶凝胶—水热合成了新型稀土金属La和非金属B改性TiO2，La和B协同作用可克服光吸收和光生粒子分离问题，可见光和太阳光驱动下，1%La-5%B掺杂TiO2呈现最佳光催化活性。La主要以La2O3存在于催化剂表面，形成浅势阱快速分离光生电子—空穴，而B主要为间隙B诱发可见光响应。La-B-TiO2纳米颗粒用于模拟淋洗液的修复，复合污染体系包括憎水性PCP和非离子表面活性剂TX-100，吸附动力学和等温线研究表明，PCP的分配取决于TX-100初始浓度（CTX-0），当CTX-0 在0.023～0.23mM区间，TX-100憎水端和La-B-TiO2表面憎水位点相互作用形成的TX-100单层吸附层，能有效捕获目标污染物PCP，在可见光和太阳光驱动下，PCP在此活性反应层中被快速去除。.首次采用微波辅助水热法合成了新型V掺杂TiO2纳米花催化剂，V-TiO2纳米花呈金红石/锐钛矿混合相，高效微波辅助V掺杂过程，有利于可见光响应和太阳光催化活性的提升。由于三维微结构特性，复合污染体系中，纳米花催化剂比传统水热纳米棒具有更强的捕获PCP的能力，当CTX-0≤0.13mM，TX-100辅助纳米花增效吸附PCP，实现了PCP的加速光催化降解。.本研究采用绿色物化技术—土壤表面活性剂淋洗结合太阳光催化，协同促进憎水性氯代有机物的洗脱和去除，将为温和条件下低成本快速修复受持久性污染物污染土壤开辟新途径。