石墨烯模板法约束氧化钛纳米晶体生长及其有机物降解特性

The project intends to firstly prepare the functionalized graphene by using Hummers method and then thermal reduction reaction. Secondly, through the hydrothermal method and even solvothermal synthesis process, controllable synthesis of graphene/TiO2 nanocrystalline composite materials will be achieved in order to systematically investigate the photocatalytic degradation properties of organic pollutants in water. We plan to research the structure and morphology of TiO2 nanoparticles grown on different functionalized graphene materials template substrate using series of experimental conditions, including the solvent systems, the titanium source, pH value of the solvent and the hydrothermal reaction temperature. SEM, HRTEM, XRD and the Raman Spectra will be adopted for the characterization of the as-prepared graphene/TiO2 nanocrystalline composite products. We will focus on the constrain effect of the graphene on TiO2 nanocrystal growth process, and finally we will realize the controlled growth of TiO2 nanocrystals.The influence of the crystal type, grain size, loading quantity on the photocatalytic activity of TiO2 nanocrystals will be studied in this project. And then Select the better photocatalytic composites will be used in the photocatalytic degradation of chlorinated organic pollutants and to establish the corresponding catalytic degradation model for graphene/TiO2 nanocrystalline composite. We need to make it clear the relationship between the nanostructure feathers of graphene/TiO2 nanocomposites and photocatalytic degradation performance. Furthermore, the reaction mechanism of the complex photocatalytic degradation of organic pollutants in water will be clarified through our experiment. All the above results will provide a theoretical basis for the development of an efficient photocatalytic nanocoposites for the degradation of organic pollutants by graphene / metal oxide nanostructured materials.

本项目拟采用Hummers法、热还原法制备功能化石墨烯，并结合水热法、溶剂热法合成石墨烯/ TiO2纳米晶复合材料，研究其光催化降解水中有机污染物特性。在不同溶剂体系、钛源、酸碱度、温度等反应条件下，研究不同功能化石墨烯材料表面生长TiO2纳米晶的结构与形貌，通过SEM、HRTEM、XRD、Raman Spectra等表征石墨烯/TiO2纳米晶产物，重点研究石墨烯对TiO2纳米晶体生长的约束作用，实现石墨烯/TiO2纳米晶体的可控生长。.研究TiO2纳米晶体的晶型、晶粒大小、负载量等对光催化性能的影响，选择光催化效果较好的体系应用于含氯有机污染物的光催化降解，建立相应的催化降解模型。明确石墨烯/ TiO2纳米晶体的结构与光催化降解性能之间的构效关系，阐明复合物光催化降解有机污染物的反应机理，为发展一种高效光催化降解有机污染物的石墨烯/金属氧化物纳米结构复合物体系提供理论基础依据。

本项目研究了石墨烯/二氧化钛（RGO/TiO2）纳米复合材料的制备方法及其光催化性能，着重考察TiO2 纳米晶体的晶型与晶粒大小、石墨烯负载量、元素掺杂等对纳米复合材料光催化性能的影响规律。相关工作主要内容如下：.（1）改进的Hummers法制备氧化石墨烯（GO）。制得的GO具有单层或者少层结构，其表面含有大量的含氧基团，含氧基团的存在，增强了GO在水溶液中的分散性，同时也为后期RGO/TiO2纳米复合材料的制备过程中TiO2晶体形核长大提供大量的活性位点。.（2）溶剂热法制备RGO/ TiO2纳米复合材料并探讨其光催化性能。GO被还原成还原石墨烯（RGO）的同时，石墨烯的表面负载生长锐钛矿二氧化钛颗粒。随着溶剂热时间的延长，GO表面的活性基团减少，还原更加彻底，同时TiO2晶粒有一定的增大趋势；和纯TiO2相比，RGO/TiO2纳米复合材料光催化活性明显提高。.（3）水热法合成了RGO/TiO2纳米复合材料并探讨其光催化性能。通过提高水热温度能促进复合材料中TiO2的结晶，增强其复合物的光催化活性。RGO/TiO2纳米复合材料的光催化活性要高于P25，其高光催化活性得益于复合物对有机物的强吸附能力、光催化过程的有效光生电子与空穴分离，即吸附-光催化降解协同作用。.（4）两步水热法制备RGO/暴露晶面TiO2纳米复合材料并探讨其光催化性能。采用二次水热法，利用氧化石墨烯对暴露晶面的TiO2进行修饰改性，制备出RGO/暴露晶面TiO2纳米复合材料。在紫外光下，RGO/暴露晶面TiO2纳米复合材料的光催化活性优于纯TiO2；当GO含量为1%时，RGO/暴露晶面TiO2纳米复合材料的光催化性能最优。.（5）水热法N-RGO/TiO2纳米复合材料的制备并探讨其光催化性能。首先采用化学法合成了RGO-NH2，采用HF作为晶面控制剂，通过水热法合成了TiO2可控晶面以及尺寸可控的N-RGO/TiO2纳米复合材料。在模拟太阳光下，N-RGO/TiO2复合材料在的光催化活性远高于纯TiO2和P25，并具有良好的循环使用性。.本项目的研究成果为发展高效光催化降解有机污染物的石墨烯/氧化物纳米结构复合物体系提供技术参考与借鉴作用。本项目执行过程中，在JMS，MRB，NJC，《复合材料学报》等杂志上累计发表论文6篇，接受论文2篇，在投2篇。协助培养硕士研究生2名。